污泥焚烧过程中Cu/Zn/Pb/As与细颗粒物的界面吸附及活性反应机理

Municipal sludge has caused increasingly serious environmental problems due to abundant heavy metals and organic pollutants. Though incineration can be carried out to achieve the reduction and recycling of sludge, it is necessary to pay more attention to the cooperative control of the environmental pollution caused by the discharge of heavy metals and fine particles. In this project, firstly, a novel correction method used element activity and quantum mechanics for Factsage prediction is proposed, combining with this method and the incineration experiment research, the transformation behavior and chemical speciation of Cu/Zn/As/Pb, and the formation characteristics of fine particles are studied, it also be validated by sequential extraction method and ICP/XRD/FESEM-EDX technique; Secondly, the mechanism on the surface adsorption and activated reactive of Cu/Zn/Pb/As and fine particles will be described in detail by molecular dynamics simulation and simulated flue gas adsorption test, the influence of various additives is researched by the experimental analysis of the fluidized bed; Finally, the synthetic efficiency evaluation model of multimetal pollution control was established, then it can provide theoretical guidance for the cooperative control of heavy metals and fine particles during sludge incineration.

市政污泥量大面广，富含多种重金属和有机污染物而造成严重环境威胁；快捷高效的焚烧方法是实现污泥减量化和资源化的主流技术之一，焚烧过程有机污染去除彻底，而重金属和细颗粒物的交互作用和协同控制是该技术难点和研究热点。本项目重点研究污泥中热敏感的两类重金属（浓度高的Zn/Cu以及毒性强的Pb/As）与细颗粒物的界面吸附及活性反应机理。首先提出新颖的“活度修正”概念，结合量子力学计算修正Factsage预测方法，与焚烧实验结合研究Cu/Zn/As/Pb转化行为、赋存形态及细颗粒物生成特性，并结合BCR形态分析和ICP/XRD/FESEM-EDX等分析验证；进而利用分子动力学模拟和模拟烟气吸附试验相结合研究细颗粒物与重金属的界面吸附及活性反应机理，并结合流化床实验分析各种添加剂对其影响；最后建立多种重金属与细颗粒综合毒性控制效率评价模型，对污泥等废物热处理过程重金属与细颗粒物协同控制优化提供理论指导。

市政污泥量大面广，富含多种重金属和有机污染物而造成严重环境威胁；快捷高效的焚烧方法是实现污泥减量化和资源化的主流技术之一，焚烧过程有机污染去除彻底，而重金属和细颗粒物的交互作用和协同控制是该技术难点和研究热点。本项目重点研究污泥焚烧过程Zn/Cu、Pb/As与细颗粒物的交互作用，主要从污泥焚烧烟气细颗粒物特性分析及形成机理、污泥焚烧飞灰中细颗粒物与重金属交互作用机理、污泥焚烧烟气中重金属与细颗粒物交互作用等几个方面进行研究。. 研究发现：建立重金属浸出综合毒性(OPTI)的评价方法，重金属的综合毒性随颗粒物粒径的增加而降低，粒径小于10 μm的颗粒物的OPTI值远大于原样颗粒物的OPTI值，说明小于10 μm的颗粒物重金属浸出的综合毒性更强。“Fe2O3-Al2O3-CaO-SiO2-金属氧化物”的颗粒物体系为重金属的吸附提供了载体和活性空间；随颗粒物粒径的增加，熔融挥发过程的表观活化能逐渐增大，说明小粒径颗粒物具有较高的反应活性。. 超细颗粒物(<100 nm)主要是由易挥发的金属元素(Na和K)与极少量的无机化合物(SiO2和CaO)通过挥发-成核-凝结-碰撞的方式形成和长大的。均相成核的临界成核直径为0.419 nm，成核特征时间为0.1268 ms，并发生在整个颗粒生成与长大过程中。随着超细颗粒粒径由1 nm增加到200 nm，碰撞的特征时间增加剧烈，由10 ms增加到1000 ms，因此，碰撞成为颗粒生长的主要机制。. 氯化钾（KCl）抑制细颗粒物中重金属的累积，而氯化铵（NH4Cl）起到促进作用。NH4Cl和KCl都会降低细颗粒物的数量浓度，但KCl的作用效果更佳；改性氮化硼对细颗粒物中间体具有一定的抑制性，在一定程度上可以减少细颗粒物的生成和排放。. 本项目研究发表高水平论文8篇，申请国家发明专利4件，授权1件；培养国家万人计划科技创新人才1人，硕士毕业生5人；获得辽宁省科技进步二等奖1项。项目研究成果可为污泥等废物热处理过程重金属与细颗粒物协同控制优化提供理论指导。