对称性破缺的金纳米球核/球壳结构表面等离子共振特性研究

Symmetry breaking in gold (Au) nanoshells, which can supply many interesting properties, such as local field enhancement and Fano resonance, is a recent research hotspot. However, the surface plasmon resonance (SPR) mechanism of the nanoshells including both the core offset and the shell excision is not clear. In a previous study, we have found that the Au-Silica-Au multilayer nanoshells including the core offset and the shell excision can produce the Fano resonance that are dependent on the polarization of the incident light and single (multi-) wavelength optical switching based on the Fano resonance. In this project, we study the dependence of the SPR frequencies on the geometry of nanoparticles and on the polarization of the incident light by numerical simulation; and we clarify the mechanism of Fano resonance through the plasmon hybridization theory and coupled oscillators model; then we study the modulation of the single (multi-) wavelength optical switching of the nanoparticles by the polarization of the incident light; furthermore, we experimentally prepare the nanoshells with shell excision，and develop experimental study on the modulation of the SPR frequencies by the geometry of the nanoparticles. Our project can provide the theoretical foundation on understanding the SPR properties of the nanoshells or similar nanostructures with symmetry breaking, and has important significance of building micro-biosensor and optical switching based on the nanoshell with symmetry breaking.

包含对称性破缺的金（Au）纳米球核/球壳（核壳）结构具有局域场增强、Fano共振等特性，是当前国际研究的热点，但对同时包含球核偏心和球壳切壳的核壳结构表面等离子共振（SPR）机理尚不清楚。申请者在前期研究中发现，包含Au核偏心的Au-Silica-Au切壳型结构能够产生入射光偏振调制的Fano共振、基于Fano共振的单（多）波长光开关效应等有价值的特性。在本项目中，我们拟研究该结构SPR频率与颗粒几何参数，入射光偏振等的依赖关系；利用等离子杂化理论和耦合振子模型阐明该结构Fano共振的物理机制；研究入射光偏振等对该结构单（多）波长光开关效应的调控规律；进行切壳型纳米核壳制备，开展几何形貌等对SPR频率调控的实验研究。本项目的研究为认识具有对称性破缺的核壳或其他类似结构的SPR特性提供理论基础，对构建以可调控SPR核壳结构为基础的微型生物传感器，光开关等具有重要意义。

金纳米多层球壳结构具有良好的光谱可调节性以及生物适应性,在生物传感等方面有重要的应用前景。本项目研究了Gold-Silica-Gold多层球壳结构以及其对称性破缺结构的表面等离子特性及相关物理问题，主要完成以下工作：. (1) 研究了同时包含偏心和切壳两种类型对称性破缺的Gold-Silica-Gold多层金纳米球壳结构的表面等离子特性。考察了入射光偏振以及结构几何参数等对该结构表面等离子特性以及光学特性的影响；发现入射光偏振的改变可以对光谱透明窗口进行灵活的调节并给出了调节规律。入射光偏振调控的光谱透明在滤波及彩色显示等方面具有潜在的光学应用价值。. (2) 发现并解释了Gold-Silica-Gold多层金纳米球壳中等离子杂化模式的能量翻转现象。我们发现当减小金核心与金外壳的距离时，金核心和外壳的相互作用增强，从而导致了w(+,-)模式和w(-,+)模式的能量翻转。我们的理论能够很好地解释中间层和环境介质折射率不同时高能峰的反向移动效应。我们发现的杂化模式翻转现象，对等离子杂化理论的深入理解提供了新的视角；同时提出了一个基于电荷相互作用的分析方法作为等离子杂化理论的必要补充。. (3)研究了Nanosphere-in-a-Nanoegg 金纳米多层球壳结构的表面等离子特性及表面强增益等特性。此外，我们证明了对称性结构和非对称性结构的等离子相互作用，可以抑制对称性破缺所导致的高阶等离子峰，我们的结果有助于金属等离子纳米结构的设计。