沉积岩石中四萜类大分子生物标志物单体烃碳同位素组成研究及其地球化学意义

Aromatic isoprenoids (AIPs) have been widely applied on paleoenvironment reconstruction and petroleum exploration. While, the precursor and origin of AIPs, especially the long-carbon-chain tetraterpenoid macro-molecules are still in question due to lack of compound-specific carbon isotopic composition to clarify the genetic relationship between 1) AIPs and TTPs; 2) TTPs and the pigments in sulfur bacteria (GSB/PSB). The applicant has developed a novel method to highly efficiently isolate and enrich the long-chain tetraterpenoids from oils and rock extracts to obtain molecular δ13C values, which has been successfully applied on more than 100 Woodford Shale and Woodford-sourced oil samples. The applicant plan to use this novel method for the lacustrine samples from China and marine shale/carbonates samples from U.S. to isolate and enrich the long-chain tetraterpenoids to obtain the molecular δ13C values, integrating with the published molecular 13C composition of short-chain AIPs, trying to characterize the control of organic matter source, depositional environments on the distribution and δ13C values of long-chain tetraterpenoids. The applicants try to determine the precursor and origin of long-chain tetraprenoids, which could provide theoretical confidence for the application of long-chain tetraprenoids as biomarker on paleoenvironment reconstruction and petroleum exploration.

芳基类异戊二烯烃类生物标志物(简称AIP)的地球化学研究业已广泛应用于古环境重建和油气勘探。但目前对这类化合物，特别是长链四萜类大分子化合物的生源方面尚许较多疑问, 缺少关键的分子碳同位素证据去“判定”：1）短链AIP与长链TTP之间的亲缘关系；2）长链TTP与缺氧透光（PZE）环境中光合硫细菌（GSB、PSB）体内色素的亲缘关系,急需深入研究。本申请拟用一种自主研发的从岩石抽提物和原油的芳烃组分中运用高效液相技术前处理的化学分离、富集方法，以国内陆相湖盆沉积体系样品为主要研究对象，结合国外其它典型沉积体系样品，系统分析四萜类大分子化合物的单体烃碳同位素组成，研究四萜类大分子化合物分布特征及其主控因素，重点探索生源、环境对其分布特征的影响，谋求在其演化规律及成因机理的认识上有所突破，为四萜类大分子烃类分子标志物在油气勘探及古环境重建方面的应用提供理论支撑。

芳基类异戊二烯烃类生物标志物（简称AIP）的地球化学研究业已广泛应用于古环境重建和油气勘探。但目前对这类化合物，特别是长链四萜类大分子化合物（简称TTP）的生源方面尚存较多疑问, 缺少关键的分子碳同位素证据去“判定”。传统的柱层析手工操作方法已无法分离富集出能测定该类化合物单体烃碳同位素组成的丰度。本项目采用高效液相色谱和银离子薄层色谱技术对国内报道过的富含AIP系列的各个典型陆相湖盆沉积体系样品做了一系列的尝试。尽管没有对AIP富集到可以准确测定单体化合物碳同位素组成的程度，但本研究把AIP所在的单芳组分成功进行了分离，在一定程度上实现了对目标化合物的富集，也为下一步研究奠定了基础。通过对东濮凹陷黄河南北沙河街组地层中AIP的分析鉴定，得出了AIP系列化合物在化学检出和展布特征上的初步认识：1. 在地质剖面上，AIP富集层段与优质烃源岩富集层段基本重合；2. 在区域分布上，黄河北（富盐区）样品富集，而黄河南（无盐区）几乎没有。以上发现暗指了AIP与古盐度的密切关系，即：高盐度的沉积水体环境更适合AIP母质生存或更有利于AIP的保存。通过对比东濮凹陷与柴达木盆地、江汉盆地和塔里木盆地样品中AIP的检出特征，发现每个盆地AIP的同系物与峰高的相对高低存在很大差异，推测AIP不同同系物与生源输入差异与其生源母质不同的共存形式有关。另外，每个盆地中短链和长链芳基类异戊二烯各个同系物丰度特征具有一致性，这可能侧面证明了短链芳基类异戊二烯烃与类胡萝卜素在成岩过程中的裂解作用有关，即短链与长链同源。