无序杂质对关联材料之物理影响的第一性原理研究

Real-life functional materials are typically mixed with certain amount of disordered impurities to optimize their desired properties. However, besides some macroscopic features, typically little is quantitatively known about the microscopic physical effects of these impurities, either on the local electronic correlation or on the global electronic structure. Therefore, we are currently far from being able to tailor the material properties theoretically via fine-tuning the impurities. The proposed research project aims to tackle this long-standing problem by 1) applying the recently developed first-principles method for systems with disordered impurities to currently intensively studied materials, and 2) further extending the method to incorporate new functionalities. Specifically, the physical issues of current interest are (i) impurity induced long-range magnetic order in the parent compounds of nonconventional superconductors of the ruthenate families, (ii) change of local spin/orbital correlations and long-range orders in Te substituted high-temperature supeconductors FeSe, (iii) inhomogeneous magnetic structure and Anderson localized states in magnetic semiconductor, Ga1-xMnxAs. This effort is accompanied by further extending the method to (a) self-consistently determine the local order parameters, and (b) incorporate the lattice dynamics in the same framework, to maintain the world-leading technical advance of our research capability. The proposed study not only would gain detailed understanding of the role of disordered impurities in real correlated materials and provide highly needed theoretical supports for the numerous active experimental efforts in China, but also would produce more powerful theoretical toolsets beyond current technical capability, and open new research areas of the field.

在关联电子材料中，无序掺杂是调控优化功能材料性能的重要方式。然而对于这些掺杂所引起的微观物理效应，我们所知非常有限。目前计算上，实现通过微调杂质来调控功能材料性能的目标依然任重道远。本项目旨在推进这个长期急待的重要物理与技术问题的解决:1）应用申请人近年来所发展的处理无序杂质的第一性原理方法来研究当前较为热门的功能材料；2）进一步在方法上引进新功能。本项目拟研究物理问题包括：1）在非传统超导钌氧化物的母体里由杂质引发的磁性有序现象；2）在铁砷高温超导体中碲置换引发的局域自旋及轨域关联性的改变；3）在磁性半导体中的不均匀磁性结构及其中的Anderson局域态。在方法上研究方面，1）自洽的得出局域有序；2）在同一个框架之下引入晶格运动，保持申请人在本领域领先的技术优势。本计划不但能够精细的理解关联材料中无序杂质的作用，为国内众多活跃的实验组提供急需的理论支持，更可以开创关联材料里新的研究领域。

对于真实材料中无序杂质对声子传播的影响，现有的第一性原理方法（密度泛函计算弹性系数矩阵+经典动态方程）并无适当的处理方法。为了精确的描述这个多尺度的物理问题，尤其掺杂杂质可以引入载流子时，更精确的量子力学理论及计算方法有其必要。.本计划之主要研究内容，围绕无序杂质在真实材料中的物理效应，包含两方面的进展。一方面为开发新的无序杂质之第一性原理计算方法。另一方面利用现有理论及计算方法研究领域里比较深刻或热点的物理问题。.在本项目之下期间，本课题组从基础声子谱计算出发，完全自主编程开发标准声子谱理论及计算方法（密度泛函计算弹性系数矩阵+经典动态方程）。并将此理论进一步推展为纯量子力学玻色子之汉弥尔顿描述及其本征能量计算。本课题组并开发了一个普适的对角化此类粒子数非守恒的汉弥尔顿的数值方法。.在这个基础上，本课题组已具备初步研究在真实材料中无序杂质对声子传播的影响的基本理论及计算工具。在接下来的一两年，我们计划将本项目执行期间所开发的程序及理论方法应用在热电材料及铁电材料等对声子性质及原子结构比较敏感的系统上，以期回答诸多领域内迫切回答的重要物理问题。.另外，许多强关联材料的实验结果皆指向声子对强关联电子结构的重要影响。本项目期间开发的理论及计算方法可以很自然地扩展去进一步从第一性原理来研究强电声耦合的物理效应。.在推进物理研究及热点探讨方面，本项目针对近来邻域内大家比较关注的拓扑电子结构，数名本科生及博后推动了一系列工作，包含拓扑材料(Pb1-xSnx)1-yInyTe之In掺杂效应、拓扑近藤绝缘体对无序之脆弱性、拓扑能带的解析结构理解及有效磁单极描述、以及能带反转于拓扑相变之非必要性。另外，本项目还重点关注了自旋液体材料RuCl3、铁基高温超导材料LiFeAs、以及铜基高温超导体之角动量分辨光电子能谱及非费米液体行为。本课题组还针对非传统铜基高温超导材料，自主开发了一个衍生玻色液体模型来描述其低温超导态及高温非超导态时之基本物理性质。