富氧燃烧气氛下炭基吸附剂脱汞机理研究

The mercury adsorption by sorbents under the oxy combustion atmosphere is a sustainable subject of the oxy combustion technology. This project conducts the experimental and theoretical study on the mercury adsorption and desorption by carbon-based sorbents (activated carbon, biomass char) under the oxy combustion atmosphere, which illustrates the effects of H2O, NOx, SO2 and HCl on the mercury transformation, explores the mechanism of H2O, NOx, SO2 and HCl on the mercury transformation by thermal equilibrium method, establishes the thermal model of mercury oxidation, and reveals the mechanism of H2O, NOx, SO2 and HCl on the mercury adsorption and desorption by carbon-based sorbents. This project not only improves the scale and commercialization safety, but also promotes the mercury control development of the oxy combustion technology. Thus, it is of great significance to conduct the basic study on mercury control mechanism by carbon-based sorbents under the oxy combustion atmosphere. The technical solution proposed in this project is feasible and innovative, which is beneficial for developing an independent mercury control technology under the oxy combustion atmosphere after the experimental and theoretical study.

富氧燃烧气氛下吸附剂脱汞是富氧燃烧技术可持续发展的重要研究课题。本项目针对富氧燃烧气氛下炭基吸附剂（活性炭、生物质焦）展开汞吸附和汞脱附的实验研究和理论研究，阐明富氧燃烧气氛下H2O、NOx、SO2、HCl等组分对汞形态转化影响的机制，探索热力学平衡分析下富氧燃烧烟气中H2O、NOx、SO2、HCl等组分对汞形态转化影响的机理，建立富氧燃烧气氛下汞氧化的热力学模型，揭示富氧燃烧烟气下H2O、NOx、SO2、HCl等组分对炭基吸附剂/改性炭基吸附剂汞吸附和汞脱附影响的机理。本项目的研究一方面可以提高富氧燃烧技术规模化和商业化的安全性，另一方面可以促进商业富氧燃烧中汞控制技术的发展，因此开展富氧燃烧气氛下炭基吸附剂脱汞机理的基础性研究具有重要的意义。本项目提出的技术方案具有潜在的可行性、创新性。经过一定的实验研究和理论研究，可以在一定层面上孵化出具有我国自主产权的富氧燃烧下的汞控制新技术。

本项目采用不同种类的吸附剂，探究了其在富氧燃烧气氛下汞控制的作用机理，揭示了改性手段对吸附剂的脱汞效率的影响。采用SEM、FTIR、BET等表征手段对改性前后吸附剂的理化特性进行了探究，探究了最佳吸附剂的制备条件。在小型固定床实验平台上，讨论了模拟富氧气氛下不同浓度的NO、SO2、HCl、H2O对吸附剂脱汞的过程影响机理，利用TPD、XPS等手段揭示了模拟富氧燃烧气氛下烟气组分对汞氧化的机理和影响因素。通过控制烟气组分中的不同组分因素，评估了NO、SO2、HCl和H2O对汞形态转化特性的影响。利用热力学商业软件FactSage，从理论角度探明了不同形态的氯对汞氧化的机理。根据相应的实验结果获得了模拟富氧燃烧烟气以及温度对汞氧化的影响机理。根据化学热力学平衡原理模拟计算了富氧气氛下流化床燃煤烟气中的汞形态转化特性和规律。最后，探明了吸附温度、入口汞浓度以及床层高度对活性炭脱汞的机理研究，利用四种简化的动力学模型，进一步深化活性炭吸附剂的汞吸附反应机制，更方便有效地描述活性炭固定床吸附烟气中元素汞的过程，明确掌握活性炭吸附元素汞过程中反应速率的控制步骤。以上研究结论有助于理解富氧气氛下的汞控制机理，对促进富氧燃烧技术的商业化应用具有积极意义。