稀燃NOx储存-还原(NSR)机理及基于燃料重整和NSR的二甲醚发动机性能研究

探索稀燃NOx储存还原（NSR）机理，研究基于重整和NSR的高效低排放二甲醚发动机新技术。主要研究内容：①高选择性、高活性NSR催化剂的开发，研究催化剂成分对NSR性能及失活规律的影响,总结NSR催化剂的设计制备规律；②以二甲醚重整气为还原剂，分析不同类型催化剂的NSR路径，总结稀燃NSR的机理；③研究基于燃料重整的DME发动机预混/直喷复合燃烧模式，提出利用排气余热、采用复合燃烧提高二甲醚发动机能效的途径；④探索基于NSR技术的高效低污染二甲醚发动机燃烧排放机理。本研究的创新点在于：开发以二甲醚重整气为还原剂的高选择性高活性NSR催化剂，分析稀燃NSR机理；充分利用发动机余热重整二甲醚,实现燃料的高效利用；在线设计适合二甲醚复合燃烧的燃料,改善二甲醚发动机的燃烧性能；利用NSR技术降低稀燃二甲醚发动机NOx排放。本研究对实现二甲醚发动机高效超低排放具有重要意义。

研究了稀燃发动机的NOx储存还原（NSR）机理及高效催化剂，并在发动机台架上进行了试验验证。主要研究内容：（1）比较柴油机和DME发动机性能，发现DME发动机能实现颗粒物的超低排放，但NOx排放降低有限；（2）研究了以DME为还原剂的金属氧化物Mo基NSR催化剂，结果认为，该催化剂高温性能良好但低温性能较差；适量负载Mo的催化剂在350℃左右的温度下具有良好的NOx去除率；负载适量贵金属Ag后的Ag-MoO3/γ-Al2O3复合催化剂综合性能良好，拓宽低温范围，NOx去除效率也有所提高；（3）钙钛矿类催化剂LaCoO3/K2CO3/CeZrO2的NSR性能研究表明，该催化剂具有较强的氧化性和NOx储存性能，但形成的硝酸盐物种过于稳定，需要在还原剂DME、H2或接近600℃的高温下才能脱附还原，且H2还原脱除NOx的性能优于以DME为还原剂时；（4）水滑石基的M/Mg/Al催化剂研究结果表明，其储存和还原性能均较差，在高浓度H2环境中NOx转换率只有接近40%；（5）在钙钛矿上复合了贵金属Pt，分别研究了以DME和H2为还原剂的Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3复合催化剂的性能，并进一步研究了还原剂成分、浓度、排气成分及空速等各种因素对NSR性能的影响，取得了良好的NSR效果；（6）PBA类催化剂的助剂研究表明，Co元素是一种良好的PBA类NSR催化剂的助剂；（7）以H2、DME及其混合气为还原剂时Pt/Co-BaO/Al2O3催化剂的性能研究表明，该类催化剂具有良好的NSR性能，特定条件下的储存效率接近70%，还原效率接近60%；（8）在分子筛型催化剂附加Ga等助剂的基础上，研究了发动机排气温度范围内的DME及天然气重整制氢的性能，取得了具有实用前景的结果，并在Pt/Ba/Ce/γ-Al2O3催化剂上模拟研究了燃料重整制氢条件下的NSR性能，取得特定条件下NOx转化率超过90%的效果；（9）NSR技术在DME发动机、生物柴油发动机及天然气发动机上进行了初步应用研究，结果认为，富氢气体或二甲醚做还原剂能有效去除排气的NOx，是一种具有较好前景的NOx去除技术。