同位素示踪的高纯稀土金属钆、铽氧化机理及脱氧机制研究

Oxygen is the most difficult kind of impurity to be removed from high purity rare earth metals, which seriously restricts the promotion of high purity rare earth metal quality in China. How to control the oxidation-deoxidation equilibrium effectively and reduce the deoxidation limit is the key technical difficulty in the field of high purity rare earth metal preparation. This project aims to introduce the isotope tracer into rare earth metal (Gd\Tb) to explore the oxidation mechanism and purification deoxidation mechanism. First, analysis the existing state and migration path of the impurity oxygen in the oxidation process, and reveal the oxidation kinetic mechanism. Then, further study the law of oxygen separation and removal in the purification process, and clarify the influence and synergism of various factors on the deoxidation effect. Finally, analysis the interaction between oxidation and deoxidation comprehensively, and explore the formation law of deoxidation limit equilibrium state in purification process. The research results will provide theoretical guidance and data support for the R&D of new technologies for high purity rare earth metal preparation, which has important theoretical value and practical guiding significance.

氧是高纯稀土金属中最难脱除的一类杂质，严重制约了我国高纯稀土金属品质的提升。如何有效调控高纯化过程中氧化-脱氧平衡态，降低脱氧极限，是高纯稀土金属制备领域的关键性技术难点。本项目以稀土金属钆、铽为研究对象，采用同位素示踪方法研究高纯稀土金属氧化机理及脱氧机制。首先，研究氧化过程中杂质氧赋存状态与迁移轨迹，揭示高纯稀土金属氧化发生发展的动力学机理；然后，深入解析纯化过程杂质氧解离与脱除规律，明确内外各因素对脱氧效果的影响及其协同作用机制；最后，综合稀土金属纯化过程氧化与脱氧交互作用，阐明脱氧极限平衡态形成规律。本项目的研究成果将为高纯稀土金属制备新技术研发提供理论指导和数据支持，具有重要的理论价值和实际指导意义。

我国稀土资源丰富，高纯稀土金属的制备存在能源消耗大、产品纯度低等问题，其中氧成为高纯稀土金属中最难脱除的一类杂质，严重制约了我国高纯稀土金属品质的提升。本课题围绕现代稀土资源的高效、清洁和高值化利用的需求，开展全流程提纯方法研究，进行杂质分离的优化耦合，并采用同位素标定法研究杂质氧脱除机理。首先，针对杂质元素和基体金属间相互作用力、吸脱附热以及动力学平衡参数等进行了理论计算，构建了物化性质模型。然后，对气固两相法与等离子体法提纯过程中杂质脱除机理及间隙元素在稀土金属中的迁移行为进行了探索，发现杂质在迁移过程中相互钉扎相互阻碍的现象。最后，采用同位素18O标记法配合SIMS检测技术，深入研究了杂质氧在稀土金属中扩散动力学，构筑了扩散动力学模型，阐明了杂质氧脱除与外界活性剂、内部缺陷等多重因素的影响规律。此外，在利用等离子体技术制备高纯稀土金属的过程中，我们拓展研究领域，采用等离子体法尝试制备了过渡金属氮化物及磷化物，并在电催化与储能领域有了新发现。从高纯稀土金属制备到杂质氧解离脱除机理探究，本项目的研究内容为稀土工业分离、高效提纯提供了参考数据和理论指导。