硫掺杂氮化碳的助催化剂改性及其光解水产氧性能研究

针对光催化氧化水半反应量子效率低而难以实现太阳光分解水高效制氢的重大难题，基于我们对石墨相氮化碳聚合物半导体光催化体系的研究发现-硫掺杂或金属组分修饰可极大提高氮化碳对水的光催化氧化效率，提出把硫掺杂、金属组分修饰同时作用到氮化碳可见光催化剂，制备新型氮化碳基复合光催化剂并应用于光催化氧化水析氧反应；系统考察不同金属组分修饰的硫掺杂氮化碳聚合物半导体的光催化氧化水性能；详细表征催化剂的光吸收特性、表面及体相化学组成、活性中心的空间结构和电子构型、水分子在催化剂表面的吸附行为和化学状态；研究硫掺杂和金属组分修饰对光生电子-空穴对的分离及界面迁移、催化剂表面羟基自由基和超氧负离子自由基以及过氧化氢等活性氧物种的形成、反应最终产物分布等的影响，揭示复合改性促进可见光诱导下催化氧化过程的微观本质。该研究对开发新型聚合物半导体可见光催化剂、促进光催化分解水制氢技术的规模应用具有重要的理论和实际意义。

在资助期内，按照项目任务书的研究内容，我们针对光催化氧化水半反应量子效率低而难以实现太阳光分解水高效制氢的重大难题，开展了石墨相氮化碳聚合物半导体光催化体系的系统研究，在硫掺杂氮化碳的合成新方法、氮化碳的组成和结构调控、高效产氧助催化剂的制备等方面都取得了重要研究进展。将硫掺杂、金属组分修饰同时作用到氮化碳可见光催化剂，制备了新型氮化碳基复合光催化剂并应用于光催化氧化水析氧反应；系统考察不同金属组分修饰的硫掺杂氮化碳聚合物半导体的光催化氧化水性能；详细表征催化剂的光吸收特性、表面及体相化学组成、活性中心的空间结构和电子构型、水分子在催化剂表面的吸附行为和化学状态；研究硫掺杂和金属组分修饰对光生电子-空穴对的分离及界面迁移、催化剂表面羟基自由基和超氧负离子自由基以及过氧化氢等活性氧物种的形成、反应最终产物分布等的影响，揭示复合改性促进可见光诱导下催化氧化过程的微观本质。该研究成果对开发新型聚合物半导体可见光催化剂、促进光催化分解水技术的规模应用具有重要的理论和实际意义。.在项目执行过程中，已发表SCI论文55篇，代表性文章有 《Nat. Commun.》1篇、《Angew. Chem. Int. Ed.》8篇、《Adv. Mater.》3篇、《Energy Environ. Sci.》1篇。积极开展学术交流和人才培养，联合举办了“福州大学-日本大阪府立大学第二届国际研讨会—光催化，光功能材料及纳米科学与技术国际学术研讨会”，邀请了40余位国内外专家学者到实验室访问并作学术报告，积极支持研究生参加国际和国内的相关学术会议。研究骨干中1人获国家杰出青年科学基金并入选“万人计划”领军人才，培养了7名博士生和2名硕士研究生，研究生们获得了卢嘉锡基金会优秀研究生奖、宝钢优秀研究生奖、国家研究生奖学金、福州大学博士生科技创新专项基金、福州大学研究生优秀学业奖学金、福州大学优秀毕业生等多项荣誉。.总之，本项目圆满完成了各项任务，在科研成果、学术交流和人才培养等方面都取得了重要进展和创新性成果。