钙钛矿太阳能电池中光吸收层与载流子输运层界面物理性质的理论研究

Perovskite solar cells (PSCs) have been extensively studied for their high efficiency and low cost. While in terms of the critical issues on physical properties of interfaces between perovskites and carrier-transport-layers (CTLs), a thorough study is still necesssary. Meanwhile insightful theoretical understanding on the impact mechanism of CTLs in PSCs is quite rare. This project aims at studying the key issues on the physical properties of the interfaces in perovskites/CTLs heterostructures. The electronic structures, band alignments, interfacial charge transfer and molecular diffusion barriers of the perovskites/CTLs heterostructures will be explored via theoretical calculations. The may-exist interfacial defects in perovskites/CTLs heterostructures as well as their influence on the electronic and optical properties will also be explored. We will propose practical methods of interfacial defects passivation to optimize the optoelectronic performance of PSCs. The aim of this project is understanding the physical mechanism of CTLs in PSCs, providing theoretical instructions for experimental research for the selection of suitable CTLs and modification of the interfaces. We expect to solve key issues on perovskites/CTLs interfaces and promote practical applications of PSCs in novel energy and optoelectronics.

钙钛矿(perovskites)太阳能电池(PSCs)由于其高光电转换效率与低成本而被广泛研究。但是对perovskites与载流子输运层(CTLs)界面的物理性质的理论研究仍处于探索阶段，对CTLs在PSCs中的作用机理也缺乏深入的理论理解。本项目致力于系统地研究perovskites/CTLs界面物理性质相关的关键科学问题，采用理论计算探索perovskites/CTLs界面的电子结构、界面电荷转移与吸收光谱等物理性质，研究perovskites/CTLs异质结中可能存在的界面缺陷，分析并解释这些界面缺陷对其光电性质的影响，并在此基础上提出改善其光电性质的界面缺陷钝化的方法。希望通过本项目的实施，理解CTLs在改善PSCs的光电性能中的重要作用，为实验中选择合适的CTLs及界面缺陷处理提供理论指导，解决PSCs在新能源、新型光电器件等领域应用的关键科学问题，推动PSCs应用研究的发展。

钙钛矿太阳能电池(PSCs)由于其高光电转换效率与低成本而被广泛研究。本项目主要采用第一性原理计算方法研究了卤化物钙钛矿材料与电荷输运层的界面物理性质，通过理论分析异质结的电子结构、界面电荷转移、界面态位置等性质，研究了钙钛矿材料/电荷输运材料的界面性质，发现界面处的深能级缺陷主要来自于电子传输层的表面晶格缺陷，这些深能级缺陷会降低载流子寿命和限制太阳能电池的开路电压，从而对器件的光伏、光电性能产生不利影响。在此基础上，我们提出了一些改善其光电性质的界面缺陷钝化的方法，包括后处理过程中在电子传输层与钙钛矿层之间插入一薄的缓冲层，或者将电子传输层材料(SnO2或TiO2)静置于空气中一段时间。这些方法都能够有效减少钙钛矿材料/电荷输运材料界面的深能级缺陷。通过本项目的实施，理解了电荷传输材料在改善PSCs的光电性能中的重要作用，为实验中选择合适的电荷传输材料及界面缺陷处理提供理论指导，解决钙钛矿材料在新能源、新型光电器件等领域应用的关键科学问题，推动PSCs应用研究的发展。