陆地泥火山微生物甲烷厌氧氧化耦合Fe3+还原的机制研究

The anaerobic oxidation of methane plays an important role to effectively limit global fluxes of this greenhouse gas. This AOM process is usually driven by coupling methane oxidation with other terminal electron acceptors. AOM metabolize methane to CO2 might couple with the reduction of iron oxides, however, the process and mechanism responsible for iron-dependent AOM remains poorly understood. Iron-rich Xinjiang mud volcanoes, an important natural source of atmospheric methane, captured suitable conditions to illustrate the iron-dependent AOM. Here, we used 13c-stable isotope probing, fluorescence in situ hybridization, nanoscale secondary ion mass spectrometry (FISH–nanoSIMS) and scanning transmission X-ray microscopy (STXM) to study functional role, and the involved key microbial communities of iron-dependent AOM in terrestrial mud volcanoes distributing around Junggar Basin, China. Combined with microbial fuel cells system (MFC), our overall aim was to determine the metabolic mechanism of iron-dependent AOM.

碳循环中微生物驱动的甲烷厌氧氧化（AOM）过程对消减甲烷的排放通量起着重要作用。AOM通常是和硫氧化物及氮氧化物等其它地球化学元素的耦联代谢来完成，虽然一些实验现象和理论分析上都认为铁氧化物的还原与AOM之间存在耦联关系，但Fe耦联AOM过程中的微生物种群及相关代谢机理尚不清楚。本申请以我国重要CH4排放源和富含铁质的新疆准噶尔盆地泥火山为样本，建立三个实验体系：1）基于13C示踪微宇宙模拟实验、2）基于13C-环境基因组/转录组、3）基于微生物电化学系统(MFC)的功能菌解析、NanoSIMS以及同步辐射分析技术。通过以上实验体系，来认识甲烷厌氧氧化关键功能种群的互作网络，阐明Fe3+-AOM过程的微生物代谢功能和机制。

碳氮硫铁等关键生命元素的生物地球化学循环过程涉及多种功能微生物群的参与，微生物通过氧化还原反应将诸元素循环紧密耦合。其中，微生物介导的甲烷厌氧氧化（AOM）过程，通过氧化甲烷耦合电子受体（如硫酸盐、硝酸盐、金属氧化物等）还原的过程，直接影响着温室气体排放和碳、氮、硫、铁等元素的生物地球化学循环。因此，AOM过程作为揭示生态系统关键元素的微生物耦合机制和全球气候变化等问题的重要突破口，近年来备受关注。泥火山作为重要的温室气体排放源在全球范围内分布广泛，我国新疆准噶尔盆地拥有亚洲最大的泥火山群，目前，对新疆泥火山的研究多集中在地球化学特征、矿质组成和成因机制等领域，而有关该地区微生物群落结构及微生物参与的碳氮硫铁等重要元素的生物地球化学过程的研究还鲜有报道，特别是Fe/Mn等金属还原耦联的AOM机制尚不清楚。本研究以新疆泥火山为研究对象，初步探究了铁还原耦联的AOM过程，加深了人们对甲烷丰富地区微生物互作关系及陆地泥火山区域由微生物介导的生物地球化学过程的认识。项目执行期间取得的主要研究内容及结果如下。初步解析了铁还原耦联的AOM过程：结果表明，与不加受体的AOM富集体系比较，Fe citrate-AOM富集体系在产电性能、循环伏安曲线等方面表现出更强的电化学活性；同时以上两组宏基因组分析表明，甲烷八叠菌、地杆菌和一些硫酸盐还原菌为主要的组间差异种群，因此推测他们可能是参与铁还原型AOM过程的主要微生物。针对泥火山陆相沉积岩微生物组的研究结果表明，微生物的群落结构与铁的含量密切相关，其中不同的功能类群的微生物通过与铁还原菌合作，在抑制甲烷的排放同时，也带来粘土矿物的物理和化学性质的改变，从而促进岩石颜色分层现象。