含高密度胺基吸附纤维的制备及其对二氧化碳的吸附研究

二氧化碳的捕集是减缓温室效应最直接的手段；而高吸附容量、低再生能耗的吸附材料是实现CO2有效捕集的关键技术支撑。本项目旨在通过纤维辐照接枝聚酰胺-胺（PAMAM）树枝状分子作为功能基，设计并制备一类对二氧化碳高效吸附的新型固态胺吸附材料- - 表面含高密度胺基的吸附纤维。重点研究高密度胺基吸附纤维的制备方法；研究制备条件对材料的微观分子结构的影响，探讨该类含胺基吸附纤维的微观结构与其亲水性和二氧化吸附性能之间的关联性，揭示其对二氧化碳的吸附和脱附机理；为具有高吸附容量、低再生能耗的二氧化碳吸附纤维的设计和制备提供理论支撑。项目创新性地提出含胺基吸附纤维的概念和制备新思路，通过胺解反应和Michael加成反应的多次循环反应，制备具有树枝状结构的高胺基密度吸附纤维，有效提高了材料对二氧化碳的吸附效率和胺基利用率。研究成果将为二氧化碳减排提供重要的材料和技术支撑。

二氧化碳的捕集是控制温室效应最有效的方法。固态胺吸附剂可以高选择性地吸附二氧化碳，并且不容易受到水或其他气体的干扰。其中固态胺纤维拥有高吸附容量、循环再生性能优异、机械性能强等优点，在二氧化碳捕集领域有着广泛的应用前景。本研究通过纤维接枝共聚，并进一步的表面化学修饰，设计制备了一系列固态胺吸附纤维。探究了制备条件，如单体浓度、反应时间、反应温度、反应介质和投料比等对纤维接枝率及功能化效率的影响，对原纤维和固态胺吸附纤维的化学结构、化学组成、热稳定性、吸水性等性质进行了表征。详细研究了所制得的固态胺吸附纤维的CO2吸附行为及其与吸附材料结构之间的关系。取得了如下的研究成果：.（1）以聚丙烯纤维为基体，通过共辐照接枝甲基丙烯酸缩水甘油酯后与三乙烯四胺（TETA）反应，制得固态胺纤维PP-GMA-TETA。研究了TETA浓度、反应温度、反应时间对纤维胺化率的影响。研究结果表明，随着胺化率的增加，该纤维对CO2的吸附量相应增加。该纤维对CO2的吸附量最高可达4.77 mmol CO2/g纤维。该纤维吸附CO2后在100 °C沸水中加热20 min可有效再生，具有良好的循环吸附再生性能。.（2）以聚丙烯（PP）纤维为基体，依次接枝丙烯酸甲酯（MA）、EDA酰胺取代、丙烯酸甲酯（MA）Michael加成，制备了一代固态胺纤维（G1.0）；随后再进行酰胺取代（EDA，DETA，TETA，TEPA）和Michael加成反应，制得了一类PAMAM树状吸附纤维材料。研究表明，材料的吸附容量高低不取决于总N含量，而是依赖伯、仲胺等有效胺基的含量，表面外层胺类物质的结构，也影响吸附材料总的吸附性能。.（3）以聚丙烯纤维（PP）为基体，通过预辐照接枝甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA），然后对接枝纤维胺化，再经多次重复霍夫曼烷基化反应和水解反应，制备了烷基氨含量为100%的超支化固态胺吸附纤维，并建立了此类吸附材料的制备方法。该类材料对CO2吸附容量随着代数的增加而增加，G3.0吸附纤维有最高吸附容量，可达5.53 mmol/g，该高密度胺基纤维具有较好的再生性能。.上述研究成果对进一步优化固态胺吸附材料的结构，设计并制备不但具有高吸附容量，且廉价、再生温度可控、再生能耗低的吸附纤维，奠定了重要的基础。