生命体相关体系在飞秒时间尺度的电离辐射动力学过程研究

The heavy ion-induced fragmentation of biomolecules is a hotspot of biological effects caused by heavy ions. Although the cancer therapy based on heavy ions has achieved the great success in clinic, many basic physical problems, such as the series of biological effects in femtosecond time scale caused by heavy ions passing through organisms are still not fully understood. It is known that DNA is a key target in the ionizing radiation of organism and water clusters are major component in biological tissues. Furthermore, they both play important roles in the organism. In the frame of a real-space, real-time implementation of the time-dependent density functional theory applied to valence electrons, coupled non-adiabatically to molecular dynamics (MD) of ions, this project will study the multi-body collision dynamics of proton, i.e. the simplest ion, impacting on nucleobase and water clusters in the femtosecond scale. The reaction channel, the energy transfer of proton, the charge distribution, the charge transfer cross section as well as collision products will be calculated to explore the microscopic mechanism during the collision. The results of this project are of great theoretical significance to exploring the micro-dynamics of heavy ion interacting with life-related systems systematically and to understanding the DNA damage mechanism, water environment and the ionization radiation of biological effects at the molecular level.

重离子诱导生物分子碎裂是重离子引起生物学效应中的热点之一。虽然基于重离子的肿瘤治疗在临床上取得了很大成效，但重离子穿过生物体所引起的一系列飞秒时间尺度的基本物理问题尚未得到充分认识。本项目通过将含时密度泛函理论与分子动力学方法非绝热耦合的方法，以生物体内电离辐射的关键靶分子DNA的碱基及生物组织内最主要的成分水分子团簇为研究对象，以最简单的离子——质子为入射离子，从全微观角度研究质子与DNA碱基、水分子团簇这类生命体相关体系在飞秒时间尺度的多体碰撞的时变反应动力学过程。通过对碰撞反应通道、质子能量转移、电荷分布、电荷转移截面及碰撞产物的计算分析，探究质子与DNA碱基及水分子团簇碰撞的微观机理。本项目的研究结果对系统探究重离子与生命体相关体系相互作用的微观动力学及从分子水平理解DNA损伤机理、水环境及离子辐射生物效应有重要的理论指导意义。

重离子诱导生物分子碎裂是重离子引起生物学效应的热点之一。虽然重离子的肿瘤治疗在临床上取得了很大成效，但重离子穿过生物体所引起的一系列飞秒时间尺度的基本物理问题尚未得到充分理解。本项目采用将含时密度泛函理论与分子动力学非绝热耦合的方法，从全微观角度研究生命体相关体系在外场中飞秒时间尺度的时变反应动力学。首先，分别从固定质子入射方向、固定碰撞位点、探究碰撞位点的影响三个方面研究质子与胞嘧啶碰撞的时变反应动力学过程。研究发现，胞嘧啶的损伤过程为：电子损失、离子及基团断裂及环的打开，但其损伤程度受质子入射动能、碰撞时间这两个具有竞争机制的因素的影响；当以氧原子为碰撞位点时，入射方向对质子动能损失的影响较小，质子损失的动能与入射动能Ek有良好的线性关系，但胞嘧啶的反应通道截然不同；胞嘧啶上的N2比O7更容易与低能质子结合形成NH键。对二聚水分子与50eV质子碰撞的时变反应动力学过程研究发现，不同的构象导致不同的反应通道，二聚水分子碎裂的概率约为20%，质量为1的碎片的相对丰度为20%。计算所得的单电子、双电子及电子俘获总截面分别为14.27*10-16cm2、2.56*10-16cm2、19.40*10-16cm2。由于这部分研究内容尚无实验数据，因此当前计算结果是对实验数据的有力补充。对五聚水分子的研究表明，辐射后的五聚水分子的质子供体通过质子转移与其他水分子的结合形成H3O+构型，形象地揭示了氢键网络中的协同效应，进一步证实了五聚水分子团簇的氢键在反应动力学中起着重要的作用。对过氧化氢自由基（HO2）的研究表明，当激光频率处于HO2吸收光谱的共振区时，分子电离增强，相应的碎裂效应和偶极矩的衰减更为显著。在隧穿电离情况下， HOMO对总电离贡献最大；而在多光子电离情况下，电离来自各个能级且HOMO-1贡献最大。HO2分子总电离的最大值出现在激光极化方向为40度和220度，反映了HOMO的对称性。通过改变激光强度发现，分子总电离对激光极化方向的依赖性与HOMO电离对激光极化方向的依赖性在低强度情况下具有较高对比度。