基于铽（III）配合物-罗丹明FRET机理的比率型时间分辨荧光-荧光寿命双信号纳米探针用于环境中镉/汞离子的检测研究

Time-gated luminescence detection technique based on lanthanide complex provides significant advantages in complicated sample analysis due to its high sensitivity and background-free characteristics. However, its application in the field of environmental analysis has rarely been investigated. Based on Fluorescence Resonance Energy Transfer (FRET) mechanism, this project intends to carry out the research of preparing ratiometric time-gated luminescence-luminescence lifetime dual-signal nanoprobes for qualitative/quantitative detections of environmentally harmful metal ions such as Cd2+ and Hg2+ with high selectivity and sensitivity, using Tb3+ complexes as the energy donor and rhodamine as the energy acceptor. Several new methods for the highly sensitive time-gated luminescence environmental analysis will be established to solve the problems currently affecting the development and application of environmental analysis. This study not only could enrich the approach for the design of ratiometric time-gated luminescence-luminescence lifetime dual-signal nanoprobes and promote the application of time-gated luminescence detection technique in the field of environmental analysis, its results have also good application prospects in the areas of environmental monitoring and environmental protection.

基于稀土配合物的时间分辨荧光检测技术具有灵敏度高、无背景荧光干扰等特点，因此在复杂样品分析中具有显著优势，然而，其在环境分析领域的应用及相关研究开展的还很少。本项目拟利用荧光共振能量传递（FRET）机理，以Tb3+配合物为能量供体，罗丹明为能量受体，研制基于FRET机理的比率型时间分辨荧光-荧光寿命双信号纳米探针，并将其用于复杂环境样品中有害重金属离子Cd2+、Hg2+的高灵敏度、高特异性定性/定量检测，并在此基础上建立几种高灵敏度的时间分辨荧光环境分析新方法，解决目前影响环境分析发展和应用的一些难题。本项目的开展不仅可以丰富比率型时间分辨荧光-荧光寿命双信号纳米探针的设计方法，同时能够促进时间分辨荧光分析技术在环境分析领域的应用，预计其研究成果在环境监测与环境保护等方面也具有很好的应用前景。

基于稀土配合物的时间分辨荧光检测技术具有灵敏度高、无背景荧光干扰等特点，因此在复杂样品分析中具有显著优势。本项目利用荧光共振能量传递（FRET）机理，以Tb3+配合物为能量供体，罗丹明为能量受体，研制了一种基于FRET机理的比率型时间分辨荧光-荧光寿命双信号探针，并开展了其在复杂样品中次氯酸的双信号检测中的工作，在此基础上建立了一种高灵敏度的时间分辨荧光-荧光寿命双信号分析新方法。这一工作的开展，为研制基于FRET机理的稀土配合物时间分辨荧光-荧光寿命双信号探针提供了有益的参考。鉴于试卤灵在荧光探针研制中的重要应用，本工作将基于试卤灵研制的探针按照目标检测物种类的不同从阴离子检测用探针、阳离子检测用探针、活性硫化物检测用探针、小分子检测用探针和生物大分子检测用探针等方面进行了分类总结，并对该类探针的研究现状及未来发展进行了展望，对今后相关的研究具有较好的借鉴意义。将铂铁纳米粒子和葡萄糖氧化酶负载在二氧化锰上，制备了一种新型的用于肿瘤化学动力学-饥饿协同治疗的花状复合纳米探针，并对探针的结构及性质进行了系统的表征，结果表明该探针能够催化细胞中的过氧化氢分解产生氧气，改善肿瘤组织的乏氧环境，从而提高葡萄糖氧化酶的催化活性，导致细胞由于缺少能量供给而“饿死”。与此同时，葡萄糖分解后产生的过氧化氢不仅可以被二氧化锰重新利用，而且能够被铂铁纳米粒子催化分解产生活性氧，从而导致细胞凋亡。由此可见，该探针可以催化细胞内的级联生化反应，通过相互促进优化MnO2、GOx和FePt的独特性质，增强饥饿治疗和化学动力学治疗效果。体外和体内的肿瘤抑制实验结果表明，该探针具有优异的肿瘤抑制能力，因此在肿瘤的治疗中有较好的应用前景。