单晶多元金属氧化物纳米材料的相对高温水热法控制制备及其可见光分解水制氢性能研究

Solar water splitting for H2 production technology is one of the most promising approaches to realize a hydrogen energy economy. The single-phase complex oxides nanostructures with visible-light-driven photocatalytic hydrogen production plays an important role in the development of technology because of their advantages in high stability, smooth energy band, broad visable-light absorption range. However, the low conversion efficency always hinder stongly their application. In this project, we will use the advanced hydrothermal autoclaves to deeply study the effects of reaction conditions on the growth of single-crystalline complex oxides nanostructures; the controllable regulation and kinetic (or thermodynamic) law of excitation, migration and transformation of photon-generated carrier of nanostructres in the process of photocatalytic hydrogen production, realize the selection and optimization of high-efficency single-crystalline complex oxides nanostructures with visible-light-driven photocatalytic hydrogen production, establish a steady theoretical foundation and provide a suitable structure system for the development of ideal photocatalysts with water splitting for hydrogen production.

太阳能光解水制氢技术是获取氢能的最理想途径之一。可见光响应多元氧化物分解水制氢光催化剂因其稳定性高、价带连续、可见光吸收范围宽的优点在该技术研究领域中占有重要地位。提高制氢效率以达到实际应用水平是该类材料研究面临的主要问题。本项目拟利用新型水热反应设备，深入研究相对高温水热法（220-280 oC）反应条件对具有可见光分解水制氢功能单晶多元氧化物纳米材料生长结构参数及表面性质的调控规律；单相多元氧化物纳米材料结构参数与与表面性质对可见光分解水性能的影响规律；可见光分解水过程中单晶多元氧化物纳米材料光生电子、空穴激发、迁移与转化过程的调控规律及其反应的热力学与动力学规律，以实现可见光响应型单晶多元氧化物纳米光催化体系的筛选和优化，为开发具有实际应用价值的光分解水催化奠定坚实的理论基础和提供合适的结构体系。

项目背景：太阳能光解水制氢技术是获取氢能的最理想途径之一。可见光响应多元氧化物分解水制氢光催化剂因其稳定性高、价带连续、可见光吸收范围宽的优点在该技术研究领域中占有重要地位。提高制氢效率以达到实际应用水平是该类材料研究面临的主要问题。主要研究内容：我们围绕单晶多元金属氧化物钒酸盐、铌酸盐和钽酸盐纳米材料的水热控制合成及其分解水制氢和降解环境污染物等性能方面开展了一系列的研究工作。通过复合能带匹配的半导体及复合贵金属合成等离子体纳米复合材料进一步增强其在可见光下的响应，从而提高分解水制氢及降解坏境污染物的性能。重要结果及关键数据：我们对材料的复合条件进行了探索，从而找出最佳制备条件，通过水热法成功合成g-C3N4/InVO4纳米复合材料，当g-C3N4与InVO4的质量比为8:2时，产氢效率达到最高212μmol/g•h，在420纳米处的量子效率达到了4.2%;单斜-四方型（M-T）钒酸铋通过微波方法合成,1h内对四环素的降解率达到80.5%。科学意义：此项目拓展了一些单晶多元金属氧化物异质纳米结构材料的合成与光催化方面性能的研究，为下一步制备钒酸盐、铌酸盐和钽酸盐与其它纳米材料的复合体系提供一种思路。