扶手椅型/锯齿型石墨烯超晶格纳米带的热输运及热电性能的理论研究

The interface and size effects in superlattices can be utilized to tune the electronic and phononic transport properties, which makes it possible to explore high performance thermoelectric materials. Graphene has excellent electrical and thermal properties. Thus, graphene has very high potential for practical applications in nanoscale electronics and optoelectronics. It is necessary and timely to investigate the thermal transport properties of graphene superlattice nanoribbon. Therefore, in order to understand completely the thermal transport properties of graphene, it is expected to study the thermal transport mechanism of graphene under high heat flux. We use first-principles calculations to construct and optimize the interface of armchair/zigzag graphene junction. A combination of molecular dynamics simulations and lattice dynamics calculations is used to study the effects of interface,isotope doping, and applied force on the thermal rectification properties. Study the thermal transport mechanism of armchair/zigzag graphene superlattice nanoribbon. Investigate the effects of interface, size, and temperature on the thermal transport properties of armchair/zigzag graphene superlattice nanoribbons and examine the thermoelectric properties in armchair/zigzag graphene superlattice nanoribbons. Finally, the controlable thermal transport properties and enhanced thermoelectric performance in armchair/zigzag graphene superlattice nanoribbons will be hopefully obtained.

超晶格的界面效应和尺寸效应为调控电子和声子的传输性质提供了新的途径，使构建高效率的热电材料成为可能。石墨烯具有优异的电学和热学性能，在将来的纳米电子、光电子器件中具有极大的应用潜力，因此，对石墨烯超晶格纳米带的热输运性能的研究迫在眉睫。为此，探讨在高热流密度条件下石墨烯的热输运机理，为全面了解石墨烯的热输运性能提供理论基础；采用第一性原理方法搭建及优化扶手椅型/锯齿型石墨烯异质结的界面构型；实现分子动力学模拟与晶格动力学理论计算相结合；进而研究不同的界面构型、同位素掺杂和外力对异质结的热整流特性的影响规律；分析扶手椅型/锯齿型石墨烯超晶格纳米带的热输运机理，探讨其热输运性能与超晶格纳米带的几何尺寸、界面构型以及温度等因素的关系，并对热电性能进行计算分析；最终，给出控制超晶格纳米带热输运性能的方法，构建热电性能优异的扶手椅型/锯齿型石墨烯超晶格纳米带。

发展新型纳米材料与纳米器件是纳米科技的重要组成部分和目标，而研究纳米材料的力学、热学和电学性能是发展纳米材料与器件必须解决的主要问题。石墨烯具有优异的力学、热学和电学等性能，使其有望在高性能纳米电子或声子器件、纳米传感器、复合材料以及能量储存等领域取得广泛应用。已有研究发现石墨烯的导热性能强烈地依赖于其物理几何参数（尺寸、缺陷等）,同时也强烈地依赖于外部环境因素（温度、外载荷等）。因此，为了满足不同的应用需求，调整控制石墨烯体系的热传导性能是十分必要和重要的。由于界面，表面对声子的散射作用等，超晶格纳米结构的界面效应、表面效应和尺寸效应为调控电子和声子的传输性质提供了新的途径，使构建高效率的热电材料成为可能。因此，本项目主要采用分子动力学模拟与晶格动力学理论计算相结合的方法，研究了空位缺陷对石墨烯热传导性能的调控机制，发现石墨烯热传导率不仅仅依赖于空位缺陷密度，而且与空位缺陷的几何排布有关，因此通过控制石墨烯上的缺陷几何形状和密度，可以实现石墨烯纳米器件热传导性能的精确调控；采用第一性原理方法搭建及优化扶手椅型/锯齿型石墨烯异质结的界面构型，研究了扶手椅型/锯齿型石墨烯纳米带异质结热传导和电子传输特性，发现扶手椅型/锯齿型石墨烯纳米带异质结结构的热传导率随周期长度变化呈现非单调变化，主要由界面的散射作用和声子耦合作用决定；分析了纳米带异质结的电子传输尺寸效应和整流机制。同时，研究了类石墨烯的石墨炔家族的声子传导特性，发现石墨炔热传导率非常低（在室温下只有8 W/mK），比石墨烯低2-3个数量级，晶格动力学计算和声子极化分析表明：较低的热传导率来源于乙炔链的面内低频纵向声子振动的局域化和主导作用，以及链和六圆环上原子较大的不匹配的晶格振动，导致能量在链和环上传递效率低下。最后，通过对核/壳纳米线和硅/锗超晶格纳米管热传导性能的研究，包括温度效应、尺寸效应，获得了界面和表面特性对纳米材料热传导性能的影响及调控机制，表明界面和表面在调控纳米材料热传导性能上具有重要的作用。因此，本项目成果将为制备新颖热电材料提供一定指导意义，尤其采用超晶格纳米管设计高性能的热电材料提供了重要的理论基础。