有机分子在沸石中吸附、扩散和催化的MM和MD研究

本项目通过引入和优化扭曲及非平面作用力力场参数改进了原Delst[荷]MD力场。用改进的MM和MD程序，分别对乙烯在正交、单斜MFI和H[Al]ZSM-5三种沸石中的构型和吸附、极化、扩散行为进行模拟研究，乙烯在三者中的吸附热依次为32.77#31.01和31.23KJ.M01（-1）。在H[Al]ZSM-5中分子极化数发生在直型和Z型孔道交叉边缘，Al和B酸质子使分子电负性增大、偶极矩减小；随温度升高分子动能、热能和总能量均增大，但与沸石骨架间的非键相互作用变弱。在30、400、500、600和700K下分子扩散系数（D）依次为2.60、 5.06、 5.28 、7.28 和12.87 ×m（2）S（-1）；lnD和1/T线性相关，求得扩散活化能为6.31KJ.mol（-1）。由此可见，MM尤其MD模拟提供的大量结构-性能信息有助于研究沸石催化活性和机理。