下行床热解器中高温高通量半焦与煤混合流动-传热-催化反应特性的研究

The circulating triple-bed system composed of downer (pyrolyzer ), bubbling fluidized bed (gasifer) and riser (combustor) is a promising clean multi-generation technology to utilize low-rank coal. Circulated solid heat carrier is very important for heat transfer and catalytic reactions. In this proposal, char is used as heat carrier and circulated in the system. Our investigation focuses on the characteristics of solid-solid mixing, heat transfer and catalytic pyrolysis in the downer-type pyrolyzer with high solids flux. Based on experimental and computational fluid mechanics, the mixing of coal and char is firstly investigated in order to optimize the feeding entrance. Then, the heat transfer between coal and char is focused on, especially the effect of mixing on it, in order to obtain optimum design and operation of the downer pyrolyzer. Also, through experimental and numerical simulation analysis, the characteristics of catalytic coal pyrolysis and catalytic cracking of tar on the char will be studied in details. Combined with the results mentioned above, the parameters for mesoscale, such as effective viscosity of particles viewed as continuous fluid and volume flux will be used to set up theoretical model to illustrate the coupling characteristics of flow hydrodynamics-heat/mass transfer-reactions in the char particle-coal particle-carrier gas and tar vapor downward system, in order to propose a method for the quantitative design, optimization and control of downward fast pyrolyzer.

下行床煤炭热解器-鼓泡床半焦气化器-上行床半焦燃烧器联合热解气化系统是低阶煤分级转化利用领域一项极具潜力的技术。系统中不断循环的热载体颗粒对热量传输，催化反应尤其重要。本项目提出将高温半焦做为热载体颗粒的理念，探索下行床热解器中循环半焦与煤炭颗粒的混合流动-传递-反应特性。采用实验测量与计算流体力学相结合的方法，研究循环半焦与煤炭颗粒在下行床中的混合特性，颗粒群之间的传热特性，以及混合特性对传热的影响，揭示高通量下颗粒混合及传热规律，优化下行床热解器的结构和工艺参数。通过实验和数值模拟相结合的方法，探索煤炭在下行过程中的热分解特性，以及热解焦油在半焦上的催化裂解动力学特性。综合分析归纳实验、计算流体力学和数值模拟的结果，揭示下行床中半焦颗粒-煤颗粒-载气及热解油气三相复杂系统的流动-传热传质-反应行为的耦合规律，建立多相反应过程定量设计、优化和调控的方法，为设计新型热解气化炉提供理论依据。

下行床具有停留时间短，固体返混少，接近平推流型的特点，恰好契合反应迅速，且目标为中间产物的低阶煤热解工艺的需求。现有下行床的研究主要集中于多相流动方面，较少涉及热质传递和反应过程。本研究构建高通量下行床热解器中循环载热半焦与煤混合流动-传热传质-热解反应行为的多尺度数学模型，调控多相传递-反应过程和优化反应器结构设计。.模型特色：在颗粒尺度构建了可与计算流体力学方法高效耦合的反应动力学模型，提高模型计算效率；在反应器尺度，提出了基于空间叠加观点和考虑粒径分布的气固相曳力模型，以此为切入点构建多相传递计算模型。传递现象的新认识：以颗粒体积通量为指标重新定义了高通量高密度操作的标准——颗粒体积通量须大于 0.1-0.2 m3/(m2 s)，且颗粒固含率须大于 5-10%。气固相对流传热是下行床内最为重要的传热机制，占总传热量的60%以上，辐射传热机制次之。在流动研究环节可用气固接触效率判断传热效果，而非二元颗粒混合度；提升下行床中固含率应重点从改善颗粒体积通量和载气速度，优化结构着手。特别是将颗粒流型从自由落体式转变为贴壁旋转下行式，既可以保留其原本的优势，又可明显改善固含率不足的劣势，是下行床的潜在发展方向。研究还拓展至系统尺度，优化了依托于三塔式循环流化床的低阶煤清洁转化多联产系统的流程，获得了实现热解-气化-燃烧过程热量-半焦载热体自给的工艺操作条件，设计了综合高效利用其产出的工艺方案。.综合多尺度的研究成果，获得了下行床结构与操作参数间的协调关系：原料粒径应控制在3mm以下避免颗粒内部热质传递延长热解时间，载热半焦/热解原料质量比保持在5.5可维持热解-气化-燃烧单元操作间循环半焦的质量平衡，热解原料在下行4~5m后达到550oC，木本生物质在此温度下热解焦油产率最高，半焦气化活性最强。.综上，本研究对下行床反应器及其系统获得了多层次的新认知，实现了预期目标。