固态裂变产物对UO2燃料表面能的影响研究

The high burn-up structure in nuclear fuel has a significant effect on the properties of the nuclear fuel element in nuclear reactor. Extending the operational life of nuclear fuel will confront with the question of the high burn-up structure in nuclear fuel. Understanding the formation mechanisms of high burn-up structure in nuclear fuel is very important theoretically and in engineering for researching and manufacture the long life fuel elements..Uranium dioxide fuel is the object of this study. Numerical simulation method is adopted to investigate the effect on the surface energy of uranium dioxide fuel due to the solid fission products. The content as follows: Calculation of the surface energy of various crystallographic faces in non-irradiated uranium dioxide fuel. Calculation of the surface energy of various crystallographic faces in irradiated uranium dioxide fuel at high burn-up. Analyzing the effect on the surface energy of uranium dioxide fuel due to the solid fission products. The aim of this work is provide some information for understanding the high burn-up structure formation mechanisms and investigating the irradiation swelling and crack behaviors of the uranium dioxide fuel at high burn-up.

核燃料中的高燃耗结构会对燃料元件的堆内性能产生重要影响，是设计长寿命燃料元件必须面对的一个重要问题。认识燃料中高燃耗结构的形成机理对于研制长寿命燃料元件具有重要的学术和工程意义。.本项目以UO2燃料基体为对象，采用数值模拟方法研究固态裂变产物对UO2燃料不同晶面表面能的影响这一基础问题。具体内容包括：纯UO2燃料晶体中各种晶面表面能的计算；UO2燃料中存在固态裂变产物时的各种晶面结构模型的建立和表面能的计算；固态裂变产物对UO2燃料不同晶面表面能的影响分析。研究结果将为深入认识UO2燃料中高燃耗结构的形成机理以及高燃耗条件下的辐照肿胀及开裂行为提供帮助。

核燃料中的高燃耗结构会对燃料元件的堆内性能产生重要影响，是设计长寿命燃料元件必须面对的一个重要问题。影响燃料高燃耗结构形成的因素很多，除了与燃料的燃耗和辐照温度有关外，还与燃料的基体性质如表面能大小密切相关。.本项目以UO2燃料基体为研究对象，采用经典的分子动力学模拟方法结合shell-core模型研究了固态裂变产物Zr、Ce和Ba分别单独以及综合对UO2燃料中(100)、(110)和(110)等3个晶面表面能和表面结构的影响。获得了下述有参考价值的研究成果：.（1）固态裂变产物的存在会对UO2燃料基体的表面能与表面结构产生重要影响；.（2）Zr单独存在对UO2的表面能影响明显，随Zr含量的增加其表面能明显增加，当Zr含量达12.5mol%时，(U,Zr)O2的(100)、(110)和(111)面的表面能分别增加了大约20%、10%和15%；.（3）固态裂变产物Ce单独存在对UO2(100)、(110)和(111)面的表面能影响均很小，当Ce含量达到12.5mol%时，UO2表面能的最大增加值仅为6%；.（4）固态裂变产物Ba单独存在会降低UO2的表面能，当Ba含量达12.5mol%时，UO2晶体的(100)、(110)和(111)面的表面能分别降低了大约18%、7%和9%，这与Zr和Ce分别单独存在时对UO2表面能的影响相反；.（5）固态裂变产物Zr，Ce和Ba同时存在时，随着裂变产物的增加，UO2的表面能先快速增加，而后增速变缓，当燃耗达到150GW·d/tU时，UO2的(100)，(110)和(111)晶面在室温下的表面能分别比纯UO2增加了大约26.0%、13.3%和20.7%；.（6）固态裂变产物的存在使UO2表面发生了不同程度的扭曲，并且在有Zr和Ce存在的位置，其周围的O原子分别向Zr和Ce原子中心移动了0.21 Å 和0.12 Å，而Ba原子周围的O原子却朝着背离Ba原子的方向移动了0.27 Å。.本项目研究结果将为深入认识UO2燃料中高燃耗结构的形成机理以及高燃耗条件下的辐照肿胀及开裂行为提供帮助。