脉冲介质阻挡放电强化含铈复合氧化物催化剂氧化碳烟的研究

柴油机日益广泛的使用，导致碳烟的排放也日渐严重。催化氧化法能较彻底消除碳烟，其关键是催化剂。其中过渡金属氧化物改性的含CeO2复合氧化物具有优异的氧传递能力，故氧化碳烟的活性高。等离子体对碳烟的催化氧化则起到耦合协同、辅助强化等作用，但有关等离子体对催化剂氧化碳烟的强化机理仍然需要深入研究。故本项目拟通过脉冲介质阻挡放电产生等离子体，以复合氧化物CuO-CeO2、MnOx-CeO2为催化剂体系，对等离子体通过强化模拟排气气氛的氧化性后，是否还通过改变催化剂的一些性质而改变催化剂的氧物种、氧化还原对、表面酸碱性等活性因子，从而影响(期望是增强)催化剂的活性的规律进行较细致的探索。研究成果有望帮助了解和丰富等离子体强化催化剂二元体系对碳烟氧化作用的详细机制，并为等离子体-催化剂技术的实用化提供基础数据和参考依据。

全球广泛使用的柴油机，带来日益严重的碳烟排放。因此亟需有效控制碳烟，以减轻其对大气环境、气象和人体健康所产生的极为不利的影响。催化氧化法能较彻底消除碳烟，其核心是催化剂。含CeO2复合氧化物催化剂具有优异的氧传递能力，对碳烟氧化的催化活性高。放电产生等离子体对碳烟的催化氧化能起到辅助强化的作用，但有关强化机理比较复杂，仍然需要深入研究。故本项目以复合氧化物MnOx-CeO2、CuO-CeO2催化氧化碳烟为研究对象，研究了脉冲介质阻挡放电（PDBD）对催化剂的氧物种、氧化还原对、氧空位等活性因子的强化效应及作用机制。.　　使用共沉淀法和柠檬酸络合法制备了MnOx、CeO2、MnOx-CeO2和CuO-CeO2催化剂，用于碳烟的氧化，并使用TPO、XRD、XPS、Raman、O2-TPD、H2-TPR和N2吸附/脱附等多种研究手段。研究发现柠檬酸络合法较于共沉淀法制备出的催化剂具备更高的活性，其中柠檬酸络合法制得的MnOx(0.4)-CeO2催化剂活性最佳；进而识别出反应的关键影响因子氧空位、O-、高价的Mn4+和Ce4+，NO3-（NO气氛中）及其相互关系；在此基础上，提出碳烟催化氧化的反应路径。. 研究了PDBD对MnOx(0.4)-CeO2催化剂表面结构和物种的强化效应，获得较佳工艺参数（400Hz和11kV）及催化剂碳烟与放电区域结合方式（一段式），认识到PDBD强化了铈基复合氧化物催化氧化碳烟的活性，原因在于放电有利于高价态Mn4+和高价态Ce4+物种向低价态Mn2+、Mn3+和Ce3+物种转化，同时能够促进吸附氧Oads向表面Osur转化。并且随着放电条件的加剧，能够加速高价态Mn4+和Ce4+物种的恢复，进而降低了碳烟起燃温度，促进了其催化燃烧。.　　水热合成法可控制备出纳米棒铈锰氧化物，用SEM, TEM, HRTEM, EDX, XRD, BET, XPS, Raman, O2-TPD和H2-TPR等研究其形貌效应，发现锰进入氧化铈并没有破坏其主体的纳米棒状结构，而是提高了催化剂的反应活性；且纳米棒的直径和长度分别由NaOH溶液浓度和水热反应时间控制。研究成果为铈基复合氧化物氧化碳烟的研究提供了基础数据，帮助了解和丰富脉冲介质阻挡放电强化催化剂二元体系对碳烟氧化作用效应及机理，并为等离子体-催化剂技术的实用化提供基础数据和参考依据。