柔性聚合物包埋纳米粒子阻变薄膜的耐弯折机理研究

Flexible electronics is one of the main themes in information technology. A frontier research field is to build new hybrid polymer-nanoparticles nanoscale composite films for making high-density and flexible memories, which can combine the advantages of both polymer and nanoparticles (NPs). Previous studies indicate that the deterioration mechanism of resistive switching under repeated bending conditions is one of the key issues that need to be addressed. This project is centered on modulating polymer/NPs interface and switching behavior by controlling electrode materials, polymer and NPs to better understand the deterioration mechanism of resistive switching under bending conditions. Using mask deposition, conductive atomic force microscopy and GaIn metal droplet methods, we build resistive memory devices from macroscopic to nano-scale with controllable switching mechanism to provide deep insight into the interfacial effects on switching behavior, in particular under repeated bending conditions, and reveal the evolution process of deterioration mechanism of resistive switching. This work focuses on elucidating the physics of the resistive switching failure during mechanical bending. Moreover, we explore effective ways to realize ultra-flexible memory devices by optimizing device structure and film preparation process. This project is expected to achieve a series of original achievements, which will provide a solid scientific foundation for the development of flexible resistive memory devices and technologies with important engineering value.

信息技术已渐入柔性电子时代，发挥聚合物分子和无机纳米粒子（NPs）各自优点，构建柔性薄膜阻变存储器是一个重点前沿研究领域。国内外研究表明，聚合物阻变薄膜的弯折失效机理是需要解决的共性关键问题之一。本项目拟以柔性聚合物包埋NPs阻变薄膜为研究对象，着眼于其耐弯折机理问题，通过有针对性的改变电极、聚合物和NPs材料，系统深入的调控薄膜的微纳界面结构与阻变特性；进而，结合常规掩模沉积、导电原子力显微探针和液态镓铟微滴技术，在确保膜层基本参数不变的前提下，构建具有可控阻变机制和从宏观到微观三级尺度的阻变器件，以获取薄膜阻变机制和界面效应对其耐弯折性能影响的深层次判据，揭示阻变弯折失效的演化过程，阐明薄膜耐弯折性的物理机理。最后，通过器件结构和膜层工艺的优化，探究实现超柔薄膜阻变器件的有效途径。预计可取得系列原创性成果，既为柔性阻变存储技术的发展提供坚实的科学基础，又颇具重要的工程价值。

移动互联和可穿戴设备轻巧便携，极大改变了世界的交互方式。柔性聚合物/纳米粒子（NPs）复合薄膜阻变存储器极具应用前景，有可能成为柔性电子信息系统的核心组成部分，其研究对柔性可穿戴设备、表皮及植入式电子设备以及三维表面贴合型器件等领域的发展有重要意义。本课题通过可控对比实验，对聚合物包埋NPs阻变薄膜的弯折疲劳失效机理进行了深入的研究，通过有针对性的调控电极材料、聚合物分子、膜层结构和NPs材料的种类或尺度，来控制阻变材料体系及其界面，进而在确保基本参数相似的情况下，获得了不同的阻变机制，进行了系统可靠的耐弯折对比试验，从纳米尺度探究了薄膜阻变机制和界面稳定性对阻变耐弯折性能影响的物理机制。表征不同半径及方向循环弯折后聚合物包埋NPs薄膜阻变机理的变化规律。通过高阻态和低阻态的保持特性对弯折及温度的依赖性，对阻变机制在弯折过程中的演化进行实验验证。进行模型设计和理论计算，理解弯折过程中薄膜微纳结构如分子/NPs界面、膜层/电极界面及底顶电极材料等因素，对薄膜耐弯折特性的影响。研究发现，聚合物/NPs界面是影响阻变薄膜耐弯折特性的关键因素之一。机械疲劳会破坏薄膜内部聚合物/ NPs界面，阻碍电荷的捕获与释放，而低温可能会加速该破坏过程。本组提出了多层薄膜变温疲劳失效模型，发现聚合物/NPs界面在不同温度下对裂纹的传播有不同作用。其次，金属电极材料化学活性不同，电极/功能层界面特性及器件阻变机理与耐弯折特性也迥异。另外，低温对聚合物/NPs阻变薄膜耐疲劳特性有很大影响，低温下聚合物骨架的节链运动引起的聚合物临界应变的显著降低，这种缓解行为受到抑制，聚合物/NP界面的刚度失配加速了微裂纹的传播，最终导致器件失效。此项课题研究为探寻增强与优化此类聚合物/NPs复合阻变薄膜耐弯折特性，开发抗弯折超柔薄膜阻变器件，及其在柔性有机电子信息领域的应用提供一定的科学基础。