吸附/催化材料表面放电脱除烟气中多环芳烃的研究

针对烟气中多环芳烃（PAHs）控制研究薄弱的现状，申请人提出低温等离子体氧化-吸附-催化协同脱除PAHs的新思路。制备以多孔粘土异构材料为载体、纳米金属为活性成分的吸附/催化材料，将该材料置于等离子体电场中表面形成均匀微放电，促进自由基等活性物质的生成。脱除过程中，吸附剂首先吸附固定PAHs；接着等离子体电场内的大量活性物质氧化降解PAHs，并实现吸附剂的原位再生；同时催化反应促进PAHs向CO2和H2O的转化，减少副产物生成的同时降低电场能耗。本课题在制备和表征吸附/催化材料的基础上，研究材料表面微放电等离子体物理化学过程的微观机制和等离子体化过程强化材料物理化学性能的机理，并研发低温等离子体氧化-催化-吸附集成化反应器，真正解决PAHs低温等离子体处理过程中脱除率低、能耗高和副产物难以控制，吸附过程中吸附剂难以原位再生的多重问题，为实现烟气中PAHs的高效控制提供理论依据及技术支持。

多环芳烃（PAHs）是一类对人体具有“致畸、致癌、致突变”效应的有机物，相比于低分子量的挥发性有机物，但国内外对PAHs的污染控制研究较少。萘是空气中浓度最高的PAHs，本研究以萘为对象，系统研究了介质阻挡放电、介质阻挡放电协同催化以及吸附三类体系对萘的去除效果。（1）在介质阻挡放电体系中，随着放电电压的增加，萘的降解率显著提高，萘降解产物COx¬（CO + CO2）的选择率有所下降；放电频率越高，注入的能量也就越大，萘的降解率也随之提高；放电气隙越大，放电越困难，不利于萘的降解；随着模拟废气中萘的初始浓度增加，萘的降解率降低，但其能量效率有所增加，在100ppm萘的初始浓度下能量效率达到21.1 g/kWh；停留时间对萘的降解率没有显著的影响，但能改变COx的选择率；通过分析降解副产物的生成特性，我们提出了萘降解反应途径。（2）本研究制备TiO2/硅藻土作为催化剂，考察介质阻挡放电协同催化体系对萘降解的特性，发现随着TiO2负载量的增加，萘的降解率也逐步增加，COx选择率的趋势则是先增加后稳定在78%左右，其中CO2选择率增加了25.3%，而CO的选择率只增加5.9%；模拟废气的温度由室温25℃升高到100℃，虽然萘的降解率只有8%左右的提升，但是COx的选择率则从45.3%提升至87.5%，其中CO2选择率的提高幅度达到了33.1%。（3）本研究以膨润土为基体制备多孔粘土异构材料（PCHs），考察PCHs对萘的吸附性能，发现以CTMAB为表面活性剂、正辛胺为助表面活性剂制得的PCHs对萘的吸附量最大，达到386mg/g；气体温度和萘初始浓度对吸附量均由明显影响，随着气体温度下降和萘初始浓度上升，萘的吸附量逐渐上升；本研究开发了一种新型的吸附剂再生技术—放电再生，吸附饱和经再生后，PCHs对萘的吸附量仍能达到282 mg/g。本项目的研究成果为控制大气中PAHs污染提供了技术支持。