基于雾化流动化学气相沉积法制备高均匀性碳纳米管薄膜晶体管器件的研究

As a typical candidate of one-dimensional nano-material, carbon nanotube has the extraordinary mechanical, electrical and optical properties so that the thin-film transistor based on carbon nanotube has a broad application prospect in the field of flexible electronics. However, the uniformity of the fabricated thin-film transistors is usually not good, which is the limitation to improve the integration and reliability of transistor circuits, thus large-scale application of carbon nanotube integrated circuits has not been realized so far. In this proposal, we propose the synthesis of high-uniformity carbon nanotube thin films based on the mist flow chemical vapor deposition (CVD) in order to fabricate carbon nanotube thin-film transistors with large-scale and uniform performances by using inkjet-print technique. The uniformity of carbon nanotube thin film is improved through the establishment of the relationship between the catalyst particles and properties of as-synthesized carbon nanotubes as well as optimizing the parameters of the mist flow CVD; the transfer of uniform carbon nanotube thin film and fabrication of electrodes are realized through the surface modification of various substrates; the key factors governing the uniformity of carbon nanotube thin-film transistors are clarified through the characterization and statistical analysis of the performances of more than 2000 thin-film transistors. This study will pave the way for scalable fabrication of high-uniformity carbon nanotube thin-film transistor devices.

碳纳米管作为一维纳米材料的典型代表，具有优异的力学、电学和光学性质，基于碳纳米管的薄膜晶体管在柔性电子领域具有广阔的应用前景。然而，通常获得的薄膜晶体管的器件均匀性较差，限制了晶体管电路集成度和可靠性的提高，因此目前碳纳米管集成电路的规模化应用仍未实现。本项目提出采用雾化流动化学气相沉积（CVD）法制备高均匀性碳纳米管薄膜，并利用喷墨打印技术构建大面积、性能均一的碳纳米管薄膜晶体管。提高优化雾化流动CVD法的工艺参数，建立催化剂与合成的碳纳米管性质的关联，提高碳纳米管薄膜的均匀性；选择不同衬底材料并对衬底表面进行修饰和改性，实现均匀的碳纳米管薄膜转印和电极制备；针对超过2000个薄膜晶体管器件为基础进行性能测试和统计分析，揭示影响碳纳米管薄膜晶体管均匀性的关键因素与规律，为实现高均匀性的碳纳米管薄膜晶体管器件的规模化制备提供科学参考。

本项目按照计划任务书针对碳纳米管薄膜晶体管开展了器件设计、装配与性能研究，全面完成了研究任务。研究内容主要包括：以光刻胶为栅绝缘介质的碳纳米管柔性薄膜晶体管及存储器件；大面积全碳薄膜晶体管的印刷制备与性能研究；米级碳纳米管薄膜的制备及其在集成电路中的应用研究；大面积柔性碳纳米管有机发光二极管有源驱动电路的构建与性能研究。取得的主要研究成果包括：提出一种以光刻胶S-1813作为栅绝缘层构建碳纳米管薄膜晶体管及其存储器件的研究。可连续完成栅绝缘层的沉积和图形化，简化工艺流程，所得的栅绝缘层是高性能的柔性介电材料。并且以固化光刻胶作为栅绝缘层以及钝化层的碳纳米管薄膜晶体管可获得稳定的迟滞效应，用于构建记忆存储器件，拓展了光刻胶的用途，提出的栅绝缘层制备方法还适用于有机半导体、金属氧化物半导体、硅基等半导体以及二维等新型半导体器件的制备，在大面积、低成本、柔性印刷半导体器件领域具有广阔的应用前景；同时，一种高效构建大面积柔性碳纳米管薄膜晶体管器件的制备方法也是未来柔性纳米碳基电子器件的研究重点之一。提出利用大面积印刷电路板制备工艺中感光干膜替代传统半导体工艺中的光刻胶，利用卷对卷印刷制备实现了大面积碳纳米管薄膜晶体管器件的制备，简化工艺流程，提高工作效率；在单壁碳纳米管薄膜规模化制备方面，利用一种连续合成、沉积和转移单壁碳纳米管薄膜的技术，实现了米级尺寸高质量单壁碳纳米管薄膜的连续制备，构建出高性能全碳薄膜晶体管和集成电路器件，为未来开发基于单壁碳纳米管薄膜的大面积、柔性和透明电子器件奠定了材料基础；在柔性显示碳纳米管主动矩阵驱动电路方面，利用高纯度半导体性碳纳米管的高均匀性，实现了64 × 64像素点的大面积柔性碳纳米管AMOLED驱动电路，器件良率高于99.9%，均匀性标准差低于5%，同时具有较大的开口率与灵敏度，为未来碳纳米管在大面积显示领域的应用拓展奠定了坚实的基础。