新型钽铌酸盐Yb发光材料的晶体生长、发光微机理及激光性能研究

Yb3+激光材料是强激光、超短脉冲和可调谐全固态激光的重要工作物质，发展满足激光技术进步需要的新型Yb3+工作物质是当前激光材料领域的热点问题。现发现Yb3+掺杂铌酸盐、钽酸盐Yb3+:RMO有望成为性能优良的新型激光材料,其中Yb3+:GdTaO4是当前量子缺陷最小的激光材料，仅为工业化Yb3+:YAG的1/3-1/2，可大大减小泵浦过程中产生的废热;发射截面在很宽范围内和Yb3+:YAG的最高值相近;发光谱宽是Yb3+:YAG的4.7-6.3倍，理论超短脉冲宽度为19-25fs,是最快的超短脉冲和宽调谐激光材料之一。它们的发光是Yb3+发光特性的典型代表，但其微观机理目前尚不清楚。项目拟以前期工作为基础，探索新工艺新方法，制备自主知识产权的新型Yb3+:RMO激光材料，表征其结构、发光和激光性能，特别要在国际上首次用深入的计算研究来探明其发光微观机理,以指导Yb3+激光材料的研制。

对新型Yb3+掺杂钽酸盐、铌酸盐激光晶体的生长、结构、发光微观机理、光谱特性以及激光性能等进行研究。给出了参数化哈密顿本征值对参数导数的数值计算方法，进而提出了在低对称性格位环境中Yb3+离子的晶体场参数数值迭代拟合方法，克服了低对称格位下Yb3+的晶体场参数多于实验观察到的能级跃迁数目所带来的拟合困难。利用该方法获得的Yb3+离子在钽酸盐中的晶体场参数与从头计算方法的结果能很好地吻合，表明该方法是获得低对称格位中Yb3+离子晶体场参数的有效方法。首次提出了稀土荧光谱的全谱拟合方法。通过将荧光光谱表述为谱线跃迁几率和线型函数的乘积之和，光谱强度被表述为强度参数、黄昆因子、谱线半高全宽等参数等的函数，同时，将荧光寿命和光谱强度一起拟合消除了光谱中测量仪器比例常数的不确定性。从而通过拟合荧光光谱可获得光谱的全参量强度参数、黄昆因子、谱线半高全宽等参数。该方法解决了Yb3+离子光谱拟合过程中较多发光强度参数与较少实验谱线强度数据之间的矛盾，可计算出谱线跃迁几率和发射截面等参数，进而评估材料的激光性能。此方法可以推广到其它稀土离子在固体中的光谱强度分析。通过全谱拟合(5at%) Yb3+: GdTaO4样品在8K的光致发光光谱，获得Yb3+离子在GdTaO4中的全参量强度参数、黄昆因子，计算了能级寿命为348μs，与实验值362μs相近。发光强度分析结果表明，Yb3+掺杂钽酸盐的宽带发射主要来源于声子参与的作用，由于强烈的再吸收影响，无论用倒易法F-L公式都难以获得正确的Yb3+发射截面。用提拉法获得Yb:GdTaO4、Yb:YTaO4、Yb:GdNbO4、Yb:YNbO4单晶，尺寸达到Ø20mm以上；确定了Yb3+掺杂钽酸盐、铌酸盐晶体的结构，研究了它们的光谱特性；用从头计算DV-Xa方法和有效哈密顿模型，计算出Yb3+离子在M和Mʹ型钽酸盐、铌酸盐中的晶场参数和旋轨耦合参数，所得结果为晶体应用及性能评估提供了依据。通过对Yb3+掺杂钽酸盐、铌酸盐晶体生长特点、光谱性能和晶场强度参数等多方面的综合评估，认为M型Yb3+掺杂钽酸盐类晶体有望成为实用的超短脉冲激光晶体材料。