金及氧化物纳米体系协同催化的第一性原理研究

非均相金属催化剂的催化能力往往决定于金属颗粒的分散度和氧化物的选择，这其中又以惰性贵金属的表现尤其突出。为研究纳米金颗粒与不同氧化物的协同催化作用，本研究将使用并发展第一性原理的DFT并行计算方法来模拟纳米尺度(>10?)的含金属系统。研究基于以受限轨道为基组（confined orbital）的DFT方法，构建及优化金属的受限轨道基组；用并行迭代方法解大型稀疏复数矩阵；研究密度矩阵优化方法；编写具有约束条件的分子动力学及自由能计算程序。在这些方法的基础上，研究纳米金颗粒在氧化物表面的几何及电子结构；预测及寻找能稳定纳米金颗粒的氧化物；理解金和氧化物协同作用的物理本质，以及相关催化反应的机理。