掺杂钛基TiO2/SnO2-Sb纳米复合电极的制备及其电化学合成臭氧的性能与机理研究

采用具有高析氧电位的功能电极直接从水中生成臭氧，并用于水处理过程，能够避免传统的气相合成臭氧所生成的氮氧化物污染和气相臭氧溶入水中时的传质损失，具有很好的发展潜力，而电极材料是此技术发展应用的关键。钛基SnO2-Sb电极是电解水合成臭氧技术最具发展潜力的电极材料之一，然而对臭氧在此类电极体系中的生成机理和影响因素、电极表面羟基自由基的生成与转化对臭氧生成的影响、以及电极材料结构与合成臭氧性能之间的内在联系尚有待研究。本项目拟制备兼具稳定性和高效合成臭氧活性的掺杂钛基TiO2/SnO2-Sb纳米复合电极，考察臭氧在所制备电极/溶液体系中的生成规律和影响因素，研究羟基自由基的产生和转化与臭氧生成之间的关系，分析反应机理；并结合电极材料表征和电化学分析结果，探讨电极材料特性和微观组成结构与电极性能之间的关系。该研究有助于深入了解臭氧在不同电极表面的生成机制，促进高效电极材料在水处理中的应用。

制备和优化了掺杂钛基TiO2/SnO2-Sb 纳米复合电极，并用于电化学合成臭氧的性能研究。系统考察了电流密度/电极电位、溶液温度、pH 值、电解质、溶液传质等因素对臭氧生成和转化的影响，结果指出：臭氧产率最大的电流密度/电极电位并不意味着此时能得到最高的电流效率和最低的能耗；低温、低pH、高流速有利于提高液相臭氧的产率；电解质浓度、类型对臭氧生成有一定影响。验证了•OH在电化学合成臭氧体系中的存在及变化趋势，并与臭氧的产生和变化趋势进行了比较，发现二者具有相关性。寿命实验表明，电极使用稳定性良好。对电极进行了形貌、组成、结构的表征分析，发现掺杂钛基TiO2/SnO2-Sb纳米复合电极比传统方法制备的SnO2电极的表面更加均匀致密，催化剂负载量提高，不但有助于提高电极合成臭氧的性能，也提高了电极的使用稳定性；电极失活前后的形貌结构和组成发生了明显变化，据此分析了电极的失活机理。对目标有机物的臭氧氧化降解实验指出：所制备电极能够在常温下生产出较高浓度的臭氧水，并用于水处理过程。受项目资助，已发表学术论文5篇，其中SCI收录论文4篇。