船用紧凑型甲烷重整器多物理过程的耦合机理和性能强化研究

Methane steam reformer employing compact design may be combined with high temperature heat exchangers into one device for hydrogen production, in which mm scale cross-section area multi-channels and catalysts on the channel walls are employed. This device may significantly reduce the length for involved heat and mass transfer, and further improve the methane conversion rate. The compact reformers with enhanced performance are considered as one of the most promising alternatives producing hydrogen-based fuels for fuel cells, particularly for applications on-board of different ships, where the volume and weight of the power systems are always the major concerns. Various theoretical and experimental methods will be developed and applied in this project for the multi-physics phenomena occurring at different length/time scales, including coarse-graining particle models for microscopic porous structure reconstruction and evaluation, development and analysis of elementary catalytic surface reaction kinetics for methane reforming, evaluation of the effective transport properties, macroscopic models for the reaction coupled transport processes and reformer overall performance. Finally the approaches for enhancing and optimizing reformer designs and operating parameters will be developed, based on the performance measurements and reliability analyses under the on-board conditions.

复合式紧凑型甲烷重整器集高温换热和制氢功能于一体，并采用截面当量尺寸为mm量级的微通道和催化技术，具有热质传递路径短和转换效率高的特点，大大降低了重整器整体尺寸，是非常有前途的现场制氢并可为船舶燃料电池提供氢源的技术。不同于常规制氢器，此技术所使用的重整催化层中的化学反应及传递过程不仅受到微纳米尺度颗粒和孔径特性参数影响，还受到燃烧侧热量传递的制约，但国内外对紧凑型重整反应器中的多物理过程耦合机理研究十分有限。本项目拟采用合适的理论和实验研究方法对不同尺度的过程开展研究：微观CG-MD模型用于重整器通道内多孔微观结构数字重构和表征；微观多步表面催化反应机理和蒸气重整反应化学动力学模型的选择；宏观CFD模型用于重整器单元内反应-流-热-固多物理场双向耦合机理和协同作用分析；以及重整器模型验证和船用可靠性实验。最终构建船用复合式紧凑型甲烷重整器的设计、强化和评价体系。

日趋严格的船舶排放法规使得氢能动力船舶的发展得到了广泛关注，船用紧凑型甲烷重整器具有体积小、效率高等有点，是用于氢能船舶在线制氢的理想装置。然而，船用紧凑型甲烷重整器的实船使用要依赖于解决从微观到宏观，不同层次的诸多科学问题的解决，例如：纳微米量级的多孔催化介质层微观结构描述问题，mm/cm级的通道内的传递过程与化学反应耦合机理分析问题，以及cm/dm级的复合通道的流-热-固多物理场耦合的分析问题。船用燃料电池方面，质子交换膜燃料电池最有可能率先的到实船应用。质子交换膜燃料电池的气体扩散层（GDL）不仅要起着支撑电池结构，扩散反应气体以及传导电子和热量的作用，还要起着排出液态水的任务。在应用中GDL必须同时满足良好的透气性，良好的导电性和良好的排水能力这三个基本要求。因此，从孔隙尺度深刻理解这些反应输运过程有助于改进电池设计和提高电池性能。.在项目进行过程中，制备了镁改性的镍基甲烷水蒸气重整催化剂，确定了最佳Ni负载量和Mg添加量，同时确定了重整反应的最佳工况条件；建立了复合式重整器内反应-流-热多物理场耦合模型，并进行了船用紧凑型甲烷重整器的反应-流-热-固多物理场耦合及性能强化研究，阐明了传递过程与化学反应、流－热－固多场耦合机理，掌握了复合式紧凑型甲烷重整器内气、固、热传递过程和化学反应的协同作用规律，明晰了甲烷水蒸气重整器结构与工艺参数设计准则；在质子交换膜燃料电池GDL方面，利用格子玻尔兹曼方法研究了纤维与流道结构参数、孔隙率梯度化及预紧压缩效应对GDL内组分输运特性的影响。.本项目的成功实施为船用复合式紧凑型甲烷重整器的结构设计与工艺参数的选择提供了重要的理论指导，对实现其在船舶上的实际应用具有重要的现实意义；对质子交换膜燃料电池GDL结构与性能的优化研究具有重要意义。从整个航运业的发展角度而言，本项目的研究也为未来燃料电池的船用化提供一定的技术支持，具有较大的经济价值。