面向CO2吸收的疏水陶瓷膜孔道内气体传质行为研究

Hydrophobic ceramic membranes (HCMs) exhibit significant potential in CO2 absorption. However, the transport process of multi-component gas molecules in porous membrane is very complex due to the narrow space and diversified structure of pore channels. Only after deep comprehension of the transport characteristics can we provide accuracy designment for membrane contactor. This work is devoted to investigate the molecular transport process flue gas in the pore channels, based on the experiment determination of i. CO2 diffusion across the membrane without chemical absorption and ii. CO2 absorption into aqueous monoethanolamine (MEA) in a hydrophobic alumina (Al2O3) membrane contactor. To achieve this, we will determine the effect of membrane properties and operating conditions on the mass flux of CO2. Moreover, based on the experiment results and theoretical analysis, a set of partial differential transport models containing membrane properties and operating conditions will be developed to predict the concentration distributions of multi-components gas in the pore channel of the HCM. The achievements in this work will contribute to perfecting porous membrane transport theory, integrating seamlessly the oriented design of HCM material and the optimization of operating conditions, and accelerating the design and development of membrane contactor for gas absorption.

基于疏水陶瓷膜的CO2吸收技术具有良好的应用前景。但气体在界面有限、结构不规则的陶瓷膜孔道中的扩散机制仍不清楚，限制陶瓷膜吸收接触器的开发。本项目拟以疏水氧化铝膜接触器中乙醇胺溶液吸收CO2作为研究对象，分别在无吸收和膜吸收传质情况下，研究不同膜结构参数和操作参数与CO2传质通量的定量关系。根据膜孔径分布和孔道内气体的运动状态，分析膜孔内气体分子与分子之间，分子与孔壁之间的相互作用，推测不同条件下多种扩散方式对传质过程影响的贡献率，揭示微界面结构下的气体扩散机制，建立面向陶瓷膜吸收的包含膜结构参数和操作参数的膜层气体扩散系数定量预测模型；通过与实验结果对比，验证模型的有效性，对膜层内的多组分气体浓度分布进行预测，揭示扩散与反应耦合的机制。研究成果将有助于完善流体在多孔膜中的传递理论，实现膜材料定向设计和操作条件优化的无隙耦合与匹配，加快气体吸收膜接触器的设计与开发。

膜吸收技术是一种膜技术与气体吸收技术相结合的新型膜过程，在气体分离领域越来越受关注。膜材料是膜接触器的核心构件，它的表面性质、微结构和几何尺寸决定了膜接触器能否高效和稳定地运行。本项目针对陶瓷膜接触器，围绕以下问题进行研究：i.微观尺度下流体分子与膜孔内界面间的相互作用机制；ii.膜孔内反应与扩散的匹配机制；iii.不同膜结构/性质和工况条件下，气体分子在膜孔中传递过程的数学模型化。项目首先采用硅烷偶联剂对Al2O3陶瓷微滤膜进行改性，得到接触角大于135°的良好疏水膜，能够很好地运用到膜吸收过程。对气体在非对称膜材料的扩散过程进行了研究，提出了一个气体在多层膜材料中的扩散系数的简化计算方法，该模型将具有两层或更多层的复合膜被认为是准均质膜，其总体厚度，孔隙率和曲折度与复合膜相同，模型预测精度符合工程要求。分别对膜孔无润湿和完全润湿情况下，膜吸收SO2和CO2过程中的传质阻力分布情况进行研究。获得了不同操作参数和膜元件微结构和几何尺寸下的气、膜、液相的传质阻力。在膜吸收建模中，常规的1D和2D模型对膜接触器的几何形状进行了简化。虽然这可以使过程建模和数值求解更容易，但是，仅对于特定的MC才是合理的。提出一种性能优良的的混合模型，其中将校正因子（F）引入了2D仿真结果，以使它们的组合近似等于3D仿真值。F与从计算流体力学（CFD）研究获得的无因次参数相关，以表征几何效应。这种混合建模有助于表征几何形状对MA-CO2性能的影响，并改善计算精度-效率组合。针对膜接触器几何影响对非理想流动特性进行了实验和模拟研究，模拟计算了不同几何效应下的速度场和浓度场分布情况；获得了膜接触器几何效应对整个膜吸收过程性能的影响大小。研究成果将有助于加快气体吸收膜接触器的设计与开发。