闪烁晶体LaBr3:Ce的辐照诱导色心缺陷研究

LaBr3:Ce晶体优异的闪烁性能已经接近无机离子闪烁晶体的极限，被认为有可能全面取代多年来市场占有率极高的NaI:Tl晶体。但LaBr3:Ce晶体的辐照诱导色心缺陷严重影响该晶体的核辐射探测与计量，从2007年国际上已经开始对该晶体的辐照诱导色心缺陷进行研究，已有的研究偏重于表征，即辐照诱导色心对晶体光输出和能量分辨率的影响，却未将色心与晶体结构缺陷联系起来，因此难以阐明色心产生与湮没的内在规律。本项目拟研究LaBr3:Ce晶体的辐照诱导色心缺陷，一方面用X射线和迦玛射线辐照晶体，然后测试吸收谱、热释光谱和光致发光谱，发现色心的能量和湮没特征；另一方面，通过掺杂与真空退火，在晶体中人为引入相应缺陷，得到富溴和富镧的LaBr3:Ce晶体并进行相关测试，通过比较不同LaBr3:Ce晶体的色心行为从而将色心与晶体缺陷联系起来，阐明色心的产生与湮没机制，为提高晶体的抗辐照能力奠定研究基础。

本项目利用坩埚下降法生长得到了一些高质量的掺铈LaBr3:Ce单晶，其中晶体的最高光输出达63000ph/MeV，最佳能量分辨率为3.98%，最快衰减时间为16ns，最大单晶尺寸达3850mm。利用这些晶体加工出了适合辐照实验的不同样品，分别以137Cs和60Co为辐照源，进行了一系列的辐照实验，获得如下结论：（1）LaBr3:Ce晶体的辐照损伤在室温下无恢复，其辐照损伤与辐照剂量率无关。（2）当辐照剂量达到104rad后，晶体开始表现出明显的损伤，光输出减少14%左右，当辐照剂量达到106rad后，晶体光输出最多减至一半。（3）晶体辐照后透过率出现明显降低，对晶体透过率在辐照前后的变化进行分析后，发现晶体辐照后出现的色心吸收位于448nm、512nm以及590nm处，和传统的碱卤化物晶体相比较，推断这几处色心吸收很可能分别对应于晶体中的Vk心、VF心和F心。因此，LaBr3:Ce晶体的辐照损伤机理和传统的碱卤化物闪烁晶体如碘化钠NaI、碘化铯CsI应该基本一致，即F心和自陷激子分别是晶体中没有产生复合发光的电子和空穴的主要俘获载体，影响晶体的抗辐照性能。（4）铈掺杂的摩尔比为3%的溴化镧和铈掺杂的摩尔比为5%的溴化镧晶体，未表现出明显的抗辐照损伤能力的差异。（5）晶体不同样品间的辐照损伤差异较大。（6）富溴或富镧晶体制备难度极大。.项目期间共出版相关SCI论文11篇。另外已接收文章3篇，其中SCI文章1篇，EI文章1篇，核心期刊一篇。培养研究生2名。