形貌可控自支撑Pt/SnO2纳米片的合成及其对李斯特氏菌挥发代谢气体敏感性能和机理研究

It’s one of the most important research directions to rationally design and synthesize high performance functoinal sensing materials and gas sensor devices in the field of material chemistry and gas sensor. However, the weak selectivity and stability of metal oxide semiconductor, are still difficult to meet the requirements of real-time detection, and the effect of metal-support interaction on their sensing performance and mechanism is still unclear. Aimed at these key scientific issues, in this project we focus on the detection of 3-hydroxy-2-butanone, a microbial volatile organic components of listeria monocytogenes. Firstly, we innovatively propose a kind of solid-liquid interface electrostatic assembly method to synthesize the 2D porous tin oxide nanosheets and investigate the synthesis mechanism. Then we construct the Pt/2D porous tin oxide nanosheets with different metal-support interactions, and the electron beam lithography technique is used to prepare the single-layer nanosheet sensor device. Based on the sensing performance of 3-hydroxy-2-butanone by using Pt/2D porous tin oxide nanosheets with different surface electronic structures, the sensing mechanism was explored. We further evaluate its practical value in the detection of listeria monocytogenes, and provide theoretical basis and new method for the design of novel sensing material.

设计合成性能优异的功能化敏感材料和传感器件是材料合成和气体传感领域重要研究方向之一。针对目前敏感材料对ppb量级3-羟基-2-丁酮气体灵敏度低、响应-恢复时间长，其金属-载体相互作用对气敏机理影响尚不清楚等问题作为主要研究目标，本项目拟面向单核细胞增生李斯特氏菌挥发代谢气体3-羟基-2-丁酮检测，创新性地提出一种固-液界面静电组装的方法合成二维多孔氧化锡纳米片，利用碱卤化物优先从多组分体系中重结晶的特点，巧妙地构筑正电性锡离子在负电性碱卤化物颗粒表面吸附的合成体系。进一步制备具有不同金属-载体相互作用的Pt/二维多孔氧化锡敏感材料作为敏感单元，并利用电子束光刻技术制备其单层纳米片传感器件。在研究具有不同界面电子结构的敏感材料与3-羟基-2-丁酮分子气体传感特性基础上，阐明其气体敏感机理，并评价其在单增李氏菌检测领域的实际应用价值，为新型敏感材料的设计合成提供理论基础和新方法。

以功能化金属氧化物为半导体的敏感材料在气体检测领域存在选择性差、稳定性不佳和一致性低的问题，设计合成具有丰富活性位点且形貌一致性高的敏感材料，引入通畅的电子传输通道，并阐明其构效关系是开发高性能表面反应材料的有效途径。基于此，申请人发展了多种化学方法制备表面反应材料并探索其界面结构与性能之间的关系，阐明其表面反应机制。发展了无机盐辅助合成多孔二维金属氧化物纳米片表面反应材料，该方法具有普适性能够合成多种过渡金属氧化物纳米片，并且该结构暴露较多可接触的活性位点，因此具有较高的表面反应活性。申请人精确构筑异质组分-载体异质界面电子，利用各种原位、非原位表征探索了敏感材料的响应机制，阐明有关金属-载体相互作用和氧化物-载体强相互作用中的宏观性质诸如载流子输运过程、能带、结构缺陷、几何效应以及气体与界面之间的气-固化学反应的机理，加深了对表界面反应过程的认识。利用界面共组装的方法合成了高性能表面催化材料，探讨了异质组分的界面结构与催化反应中的构效关系，深入理解表面反应材料中晶体结构、各组分的表面性质以及异质界面间成键和电子相互作用与表面反应性能间的内在关系。申请人结合了界面共组装的方法定向构筑功能化微球材料，成功制备了一系列具有不同空腔大小的蛋黄-蛋壳结构磁性微球、具有不同表面粗糙度的功能微球以及具有可调控表面酸性的一维纳米链，丰富了功能化微球的合成方法和表面修饰途径，并研究其表面结构与表面反应性能之间的内在联系。申请人在探究所制备敏感材料的气敏性能基础上，还进揭一步制备了无线传感模块用于快速实时检测敏感气体。该研究示复合材料微观结构与材料敏感性能之间的内在联系和机理对于高性能敏感材料的设计合成具有重要意义，为高性能表界面反应材料的设计合成提供理论基础和新方法。