利用单分子荧光光谱检测材料表面光催化分解水反应动力学

Photocatalytic water splitting, which normally occurs on the surface of catalytic materials, is one of the efficient pathways to convert and store solar energy into chemical bonds.Thisphotocatalytic reaction is highly heterogeneous；its efficiency greatlycorrelates to the nanostructures and nanoscale surface characters of the catalytic materials. This heterogeneity inevitably leads to particle-specificorsite-specific activities in catalysis, which are masked in conventional ensemble-averaged activity measurements. This proposal is to development a single-molecule /particle detection strategy with single-molecule fluorescence spectroscopy to probe the photoelectrochemical water splitting reaction dynamics that occurs on the surface of hematite. Our research, taking the hematite water splitting reaction as an example system, will build structure-function relationships at the nanoscale and seek to determine how variations between different catalytic nanoparticles, different reaction sites, nanoscalestructures and surface characters affect photocatalysis. Our research will provide significant insights for the development of highly efficient photocatalytic materials and structures.

光催化分解水是将太阳能转化为其他可存储能源（如化学能）的有效途径之一，其分解水的反应通常发生在催化材料的界面。传统的检测手段通常只表征催化材料平均效应下的宏观催化效果，而无法对材料的微观特性对催化效率的影响进行研究，而这些重要信息的缺失在一定程度上限制了高效光催化分解水材料和体系的开发和建立。本项目将以α-Fe2O3(赤铁矿)等材料表面光电催化分解水反应为研究对象，利用单分子荧光光谱和成像技术和，通过设计独特的单分子检测手段，实现对α-Fe2O3或其它材料光（电）催化分解水在真实反应条件下反应动力学过程的单分子/单纳米颗粒检测，建立材料的微观（纳米尺度）结构、化学和物理特征与催化效率的相互关联，探索材料的催化反应机理，为建立高效的光催化材料和体系提供界面表征与动力学基础。

光电转化材料是广泛应用于太阳能电池、光催化和光电器件等领域的一种材料。开发新型高效的光电转化材料一直是材料领域的热点方向。目前在该领域的研究所面临的最重要挑战之一就是人们对光电材料中的光诱导动力学如光生电荷载流子的迁移、分离和转移等过程及其调控因素仍缺乏足够的认知，这在一定程度上限制了新型高效的光电转化体系的构建。因此，对光电转化材料中光诱导动力学过程的深入理解并实现对这些过程的有效控制是决定人们能否建立高效实用光电转化体系的核心因素之一。本项目建立了创新性的时间分辨荧光扫描动力学成像新方法，并利用国际前沿的超快时间分辨光谱技术，实现对金属有机钙钛矿类光电材料在微观（纳米到微米）尺度内的光诱导载流子电荷动力学过程的直接探测，实现了钙钛矿类光电材料时间、空间同时分辨的动力学研究，解析了钙钛矿复杂薄膜条件下的载流子迁移和界面电荷分离的动力学时间过程，并通过改进材料性质，实现对载流子在钙钛矿纳米线和二维/三维混杂材料中运动过程的调控。项目共发表SCI论文四篇，包括J. Am. Chem. Soc. 2篇， J. Phys. Chem. Lett. 和 J. Chem. Phys. C各一篇。本项目通过系统性动力学检测和解析为所研究的光电材料在太阳能电池、光催化、光电器件、微纳光子器件等诸多领域的应用提供载流子动力学层面的理解。研究结果可为新材料、新结构的设计，为光电材料在应用领域的进一步拓展和器件效率的提高提供了新思路和新方法。