过渡金属硫化物活性相的逆向构建与催化作用机理

负载型过渡金属硫化物催化剂是一类重要的加氢催化剂。常规该催化剂的制备过程为，采用含氧杂多酸盐浸渍液，浸渍载体，干燥，焙烧，制成氧化态催化剂，然后再通过预硫化使其转变为具有催化活性的硫化态。在高温焙烧过程中，不可避免地形成Mo-O-Al键和铝酸钴等，导致硫化不完全和难以调控活性相结构等问题，不利于进行催化剂活性相结构和催化作用机理研究。而采用过渡金属含硫盐来制备金属硫化物活性相则可以消除这种不利影响。为此，本课题提出采用过渡金属含硫盐（四硫代钼酸铵）和硝酸钴共浸渍法构建模型CoMoS活性相。以此为基础制备模型催化剂，开展催化作用机理研究。该研究的开展对揭示过渡金属硫化物活性相本质、活性组分与载体的相互作用、载体表面化学性质在催化反应中的作用和CoMoS相形貌与催化性能的构效关系等方面具有重要理论指导意义，并可为新型过渡金属硫化物催化剂研制提供理论依据。

负载型过渡金属硫化物催化剂是一类用于清洁车用油品生产的重要加氢催化剂。常规该催化剂的制备过程为，采用含氧杂多酸盐浸渍液，浸渍载体，干燥，焙烧，制成氧化态催化剂，然后再通过预硫化使其转变为具有催化活性的硫化态。在高温焙烧过程中，不可避免地形成Mo-O-Al键和铝酸钴等，导致硫化不完全和难以调控活性相结构等问题，不利于进行催化剂活性相结构和催化作用机理研究。本研究采用过渡金属含硫盐四硫代钼酸铵来直接制备负载型金属硫化物催化剂，并考察了不同处理过程对MoS2和CoMoS活性相形成过程的影响。并且研究出了一种采用过渡金属含硫盐（四硫代钼酸铵）和硝酸钴共浸渍法构建模型CoMoS活性相的方法，并对CoMoS相形貌与催化性能的构效关系进行了详细研究。研究结果可对新型过渡金属硫化物催化剂设计提供理论依据。该研究成果以初步运用到工业催化剂的设计中，初步证实了该研究思路的合理性和可行性。