稠密轻质物质中原子核量子交换效应的分子动力学研究

Structure and dynamical properties of warm dense matter (WDM) is not only of fundamental significance in physics, but also crucial to application fields involving astrophysics, geophysics, planetary science and inertial confinement fusion. This project chooses dense light-atom matter such as hydrogen and helium as the object of research. We firstly use the high-order Trotter operator-splitting to discretize the partition function in path-integral formalism, and calculate the exchange pseudopotential based on efficient algorithm for Fermi and Bose systems. Finally, the path-integral molecular dynamics (PIMD) method including nuclear quantum exchange effect and delocalization effect is constructed. The calculation method for electronic properties based on density functional theory is combined with the PIMD approach, which realizes the “all-quantum simulation” for WDM. Using this approach, the structure and dynamical properties of dense light-atom matter are systematically investigated and the universal rules of these properties as a function of temperature and density are clearly elucidated. We reveal the physical mechanism of the quantum dynamics of atoms and molecules under extreme conditions, and thoroughly understand the nuclear quantum exchange effect on the metallization, phase transition, melting and optical properties of dense hydrogen. This project can provide theoretical foundation for experimental investigation of matter under extreme conditions.

温稠密物质的结构和动力学性质在天体物理、地球和行星科学以及惯性约束核聚变领域具有重要的科学意义和巨大的应用价值。本项目以氢、氦等轻质原子组成的稠密轻质物质为研究对象，基于统计力学配分函数的路径积分表述形式，利用高阶Trotter分裂算符方法和高效的交换赝势计算方法，发展包含原子核量子交换效应以及空间非局域效应的路径积分分子动力学方法，并结合计算电子结构的密度泛函理论，实现对温稠密物质的“全量子模拟”。利用该方法，系统地研究稠密轻质物质的结构和动力学性质，阐明其随温度和压强变化的一般规律，揭示极端条件下物质结构中原子分子的量子动力学行为机制，深入理解原子核的量子交换效应对稠密氢的金属化转变、结构相变、熔化行为以及光电性质的影响。本项目可为极端条件下物质结构的实验研究提供理论依据。

随着强激光、高能粒子束和Z-箍缩技术的飞速发展，特别是美国国家点火装置、我国神光系列装置、高强度X 射线激光等近年建成或将要建成的新型实验平台投入使用，实验室中已经能够产生极端高压的稠密物质状态。研究稠密物质结构和性质成为目前物理学最前沿领域之一，温稠密物质的结构和动力学性质将会对原子与分子物理、等离子体物理、凝聚态物理以及行星科学等基础学科的发展起到重要的推动作用，在惯性约束聚变、新材料科学、能源工程等领域具有重要的应用价值。本项目发展第一原理路径积分分子动力学方法，研究在极端高压条件下原子核的量子效应对稠密轻质物质的静态平衡结构、相变、动力学性质以及光电性质的影响。研究结果主要包括以下三个方面：第一，研究发现离子量子动力学对稠密氢的结构和动力学性质具有重要影响。在经典模拟中，对离子运动轨迹作时间统计的过程相当于对离子碰撞截面作经典统计，考虑离子的量子效应时，离子碰撞截面就不同于经典统计的结果。在稠密物质中，大角度散射占主导地位，而且量子碰撞的截面小于经典计算的结果，从而使离子的自由程变长，自扩散系数增大。第二，原子核的量子效应对稠密氢的熔化行为具有重要影响。密度在10g/cc-1000g/cc范围内，量子模拟得到的熔点比经典模拟得到的熔点低10%左右，其原因在于固态氢的原子受晶格势垒束缚，只能在其平衡位置附近振动，考虑氢原子的量子效应时，氢原子就有一定的概率穿过晶格势垒离开其平衡位置，使得晶格熔化。第三，原子核的量子效应对稠密氢的液-液相变有重要影响。采用路径积分分子动力学方法，考虑rVV10范德瓦尔斯泛函和PBE0杂化泛函对能带的修正，得到的稠密氢液-液相变曲线与量子蒙特卡罗模拟结果高度一致。该项目可以为极端高压条件下物质结构和性质的实验研究提供理论参考。