高活性、可循环使用碳量子点光催化剂的纤维固载与性能研究

Fluorescent carbon quantum dots (CQDs) and its nanocomposites have great application prospects in visible and near-infrared light photocatalyst. However, the photocatalysis is difficult to separate from products and resue, which severely restrict its industrial application. This project aims to prepare immobilized CQDs photocatalyst through hydrothermal or microwave treatment of polyphenylene sulfide fiber grafted nitrogen-doped reagents and small molecule carbon source. The grafted amount of carbon source as well as the time and temperature of hydrothermal or microwave treatment are tailored to set the size and structure of CQDs, hence to control the luminescent property and catalytic activity of immobilized CQDs. The cycle using performance of the immobilized CQDs and the intrinsical relevance between luminescent property and catalytic activity of CQDs are also investigated in this project. Besides, this project investigates the effect of Ag nanoparticle deposited on the surface of CQDs through photocatalytic reduction on the luminescent property and catalytic activity of the CQDs. This project not only provides a novel route to prepare immobilized carbon-based photocatalyst, which will lay a foundation for the application of this photocatalyst in industry, it also provides important theoretical basis for designing novelty and highly efficient photocatalyst.

荧光碳量子点(CQDs)及其复合材料作为催化剂在可见及近红外光催化领域具有重要的应用前景，针对目前此类催化剂因与产物分离困难、不能循环使用和催化活性低而造成无法实用的问题，本项目拟以聚苯硫醚纤维为载体，利用其优异的物理化学性能和与CQDs良好的相容性，将氮掺杂试剂和碳源接枝于纤维表面，通过水热或微波处理原位生成固载化CQDs，经过简单过滤或离心处理解决CQDs的分离问题，通过控制碳源的接枝量和水热或微波处理的时间及温度，调节CQDs的尺寸和结构，进而调控CQDs的发光性能和催化活性，经分离、洗涤和干燥后，进一步研究固载CQDs光催化剂的循环使用性能。在此基础上，利用CQDs的光还原性在其表面沉积Ag纳米颗粒，提高催化剂的催化活性，并研究Ag纳米颗粒对CQDs发光性能和催化活性的影响机制。本项目的研究成果不仅提供一种制备固载化CQDs光催化剂的新方法，也为设计新型高效的光催化剂提供理论依据。

荧光碳量子点(CQDs)及其复合材料作为催化剂在可见及近红外光催化领域具有重要的应用前景，本项目以柠檬酸（CA）和二乙烯三胺（DETA）为反应原料，利用微波辅助热解开发了一种快速、简单以及环境友好制备强荧光碳量子点的方法。所制备碳量子点具有很高的荧光量子效率以及优异的双光子发光性能，量子效率高达74%，并通过二价汞离子对CQDs的荧光淬灭效应以及pH值对CQDs的发光性能的影响，深入研究了CQDs的发光机理和荧光淬灭机制。为解决CQDs在实际使用过程中与产物分离困难、不能循环使用和催化活性低等问题，本项目以功能纤维为载体，利用其优异的物理化学性能和与CQDs良好的相容性，通过水热或微波处理将CQDs负载到纤维上，经过简单过滤或离心解决CQDs的分离问题。负载后，得到兼具功能纤维吸附性能和CQDs光学性的多功能纤维，所制备功能纤维不仅对六价铬具有很高的吸附容量（297.6 mg g-1），而且利用CQDs的光催化性能可以深度净化六价铬废水。吸附六价铬的纤维通过过滤再生可以循环使用，循环使用五次之后，吸附性能和光催化性能几乎没有衰减。负载CQDs的纤维对亚甲基蓝也有很好的降解效果，并且通过简单的处理就能够循环使用。利用六价铬对CQDs的荧光淬灭，也可以在一定范围内作为六价铬的荧光探针。本项目的研究不仅提供一种制备固载化CQDs光催化剂的新方法，也为设计新型高效的光催化剂提供理论依据，为六价铬废水的深度净化提供新的方法。