改性二氧化钛在光电化学重整可再生醇制氢工艺中的应用

Nowadays, the renewable energy industry represented by the hydrogen economy is developing rapidly. Which means that more efficient and environmentally friendly green hydrogen production technology needed to be developed urgently. This project focuses on the process of hydrogen production from the ethanol photoelectrochemical reforming reaction, uses the modified titanium dioxide as the substrate. Try to reveal such reaction mechanisms and structure-activity relationships. In order to guide the rational regulation of surface structure and electronic structure of the catalyst, we hope to make breakthroughs in the development of the new high-efficiency photoelectrocatalysts, base on the modified 3D TiO2 nanotubes array substrate.

现阶段，以氢经济为代表的可再生能源产业前途一片光明，但也意味着更高效环保的绿色制氢技术亟待开发。本项目拟通过“TiO2基底光电催化剂改性及表征—负载态金属催化剂的构建—光电重整可再生醇溶液制氢性能表—界面过程DFT理论模拟”的研究模式，确认以生物乙醇为代表的可再生有机小分子化合物，在光电重整制氢反应过程中，在所开发的新型光电催化剂表面发生的反应行为及其演化过程。试图从分子水平揭示可再生醇类光电重整的反应机理和构效关系，从而理性指导催化剂表面结构和电子结构的精准调控，力争在开发适用于相应反应的新型高效光电催化剂上实现突破。并最终将其成果应用到实际工业生产生活当中去。

现阶段，以氢经济为代表的可再生能源产业前途一片光明，但也意味着更高效环保的绿色制氢技术亟待开发。本项目通过“TiO2基底光电催化剂改性及表征—负载态金属催化剂的构建—光电重整可再生醇溶液制氢性能表—界面过程DFT理论模拟”的研究模式，以光电催化重整生物乙醇为代表的可再生有机小分子制氢反应为探针，深入研究了新型光电催化剂表面发生的反应行为。从分子水平揭示了可再生醇类光电重整制氢的反应机理和构效关系，提出并证明了通过对光电催化剂表面及内部晶体结构和电子结构的精准调控这一策略，可以有效地设计及开发出新型高效光电催化剂。并具有将该成果应用到实际工业生产生活当中去的潜力。具体来说，通过三年项目执行期的不懈努力，项目负责人及团队在（i）TiO2材料金属/非金属元素掺杂改性方法的探索与总结；（ii）TiO2纳米管有序阵列基底的设计与改性；（iii）钛基/铁基反蛋白石-纳米碗有序阵列基底的开发；（iv）生物模板在光电催化剂开发过程中的应用探索与总结；（v）负载态助催化剂与在光电催化剂协同开发中的优化与选择等方向上取得重要进展。具体研究成果简介如下：（1）开发出了以碳、稀土掺杂改性TiO2粉体纳米光催化剂及改性后的TiO2有序纳米阵列电极材料，并系统性地研究其在光催化/光电催化分解水及有机小分子制氢的性能及机理；（2）以荷花花粉作为生物模板开发出来数种具有多级孔结构的生物碳、稀土掺杂生物碳/二氧化钛材料等一些列新型碳基、二氧化钛基光电催化基底，探究了其光电催化分解水/有机小分子制氢的性能。（3）开发出了具有反蛋白石/碗状阵列结构的钛酸锶、三氧化二铁/二氧化钛基底材料，表征了其光电催化分解水/有机小分子制氢的性能并研究相关机理；（4）并尝试将TiO2材料和多酸以及三元硫属化合物（ZnLn2S4）等光催化剂结合构成z型半导体，表征并研究了其针对水分解制氢、光电催化重整有机小分子制氢探针反应的性能活性及机理。