MOF-PbS量子点复合材料增强太阳能电池光生空穴收集的研究

Depleted bulk heterojunction (DBH) colloidal quantum dot solar cells (CQDSCs) have attracted growing attention in the view of high molar extinction coefficient, tailored light-harvesting range, good air stability under continuous light soaking and ease processing. However, the transportation and collection of photogenerated hole still limits their power conversion efficiency (PCE). In order to resolve the problem, the metal-organic framework (MOF) is chosen in this project, due to its characteristics of good carrier transportation capacity, tunable energy band and low cost, to prepare three-dimensional composite with QDs and DBH CQDSCs are then fabricated with this composite. We will investigate the change of trap densities of QDs with MOF modification, try to make clear the underlying physical mechanism of the dependence of photogenerated hole collection on MOF, and work out the relationship of MOF and solar irradiation utilization, PCE and air stability. This project is significant for the development of new light absorption material, and performance improvement of CQDSCs.

三维异质结型量子点太阳能电池，由于其摩尔消光系数高、太阳光谱利用范围广、空气中连续光照下稳定性好及加工手段多样等特点，被研究者们广泛关注。然而，光生空穴的输运和收集依然是制约其效率提高的主要问题。对此，本项目拟利用金属有机框架材料的载流子传输能力强、能级位置可调、易合成加工和成本低廉等特点，制备金属有机框架-量子点三维复合材料，并构建三维异质结结构太阳能电池；旨在削弱光生空穴传输对量子点的依赖，增强金属有机框架对光生空穴的传输；研究在金属有机框架修饰下，量子点表面缺陷态密度的变化，电池光生空穴输运路径变化的物理机制，以及金属有机框架材料对太阳光谱利用、光电转换效率和空气稳定性等方面的影响。本项目对实现新型量子点光吸收材料，推动量子点电池性能提高和实际应用具有重要意义。

异质结结构PbS量子点太阳能电池由于其卓越的光吸收特性，良好的空气稳定性、多激子效应和容易液相加工等特点，而受到人们的广泛关注。然而，由于载流子传输能力不足导致的光吸收和载流子分离之间的矛盾，是制约电池性能提高的主要矛盾。本项目聚焦光生载流子在PbS量子点电池内部的输运问题。通过制备双层ZnO电子传输层和CuSx空穴传输层，提高光生电子和空穴在PbS量子点电池中的分离收集效率，从而显著提高光生电流密度和光电转换效率；通过开路电压衰减和电子寿命计算等手段，阐明电池性能提高的潜在机理；同时探究了两种电荷传输层对电池稳定性的影响。.采用磁控溅射方法构建N+-N双层ZnO。研究表明，高载流子浓度的ZnO在500nm-700nm范围内具有明显减弱的表面缺陷发光。电池工作曲线表明，通过引入该双层结构的电子传输层，能够增加耗尽层在PbS光吸收层中的分布宽度，提高电池的电荷分离和收集效率，使短路电流密度从18.54mA/cm2上升到21.66mA/cm2；开路电压衰减和电子寿命计算表明，20nm厚的N+ZnO层能够作为界面层，有效抑制ZnO/PbS界面处电子空穴间的反向复合，使电池的开路电压不受损失，最终导致光电转换效率提高33%。.采用溶液方法制备出CuSx空穴传输层。材料特性研究证明，CuSx具有良好的稳定性，其费米能级位于-5.02eV，价带和导带位置分别在-5.48eV和-3.19eV。而PbS的导带和价带一般位于-4.26eV和-5.59eV，因此CuSx能够与PbS量子点形成能带位置相互匹配的PbS/CuSx界面。三维异质结ZnO/PbS电池结果表明，引入CuSx空穴传输层后，短路电流密度从19.12mA/cm2，提高到22.33mA/cm2，增幅达到16.9%。外量子效率EQE结果表明，引入CuSx空穴传输层后，电池对全波长范围内太阳光的利用率得到了明显的提高。理想因子计算表明，CuSx空穴传输层能够有效降低电池内部的缺陷辅助复合。开路电压衰减和电子寿命计算进一步证明，CuSx空穴传输层能够有效减少PbS/Au之间的电子反向复合。