亚铁/过硫酸盐方法控制碘代消毒副产物的效能和机理研究

Iodinated disinfection by-products (I-DBPs) are a kind of high toxic pollutants which have not been included in drinking water standard. It has been proved that I-DBPs are generally more genotoxic and cytotoxic， hence they become a new topic of drinking water treatment. Ozone and ferrate can control the I-DBPs, but ozone is easy to cause water AOC rising and the preparation of ferrate is complex. Thus, it still lack practical and feasible control technology. This research is put forward using ferrous /persulfate advanced oxidation to control I-DBPs in two way. On one hand, this method can remove organic precursor to block the I-DBPs formation pathway. On the other hand, it can produce a strong oxidant SO4•− which can quickly oxidizing iodide to non-toxic form of iodine, avoiding I-DBPs generation. In this study, The chain reaction between radical and iodide is analyzed, the kinetic process and pathway of iodide oxiation are summarized, the mechanism in of control I-DBPs by ferrous /persulfate advanced oxidation is revealed, and the factors affecting the system are discussed. This research will provide a new method for controlling I-DBPs in drinking water and have important application value in emergency control of coastal salt tide areas.

碘代消毒副产物(I-DBPS)是饮用水消毒过程中发现的一类暂未受控的新兴消毒副产物，因其具有极强的细胞毒性和遗传毒性，开始成为饮用水领域关注的新问题。臭氧和高铁酸盐可以控制I-DBPs，但臭氧法容易引起AOC的升高而高铁酸盐制备复杂，目前仍缺少切实可行的控制技术。本项目提出亚铁/过硫酸盐高级氧化法双途径控制I-DBPs：一方面可以去除前体有机物阻断I-DBPs的生成；另一方面通过路径导向将关键中间产物次碘酸（HOI）迅速氧化成对人体无毒无害的IO3-。项目将重点研究反应体系中双自由基的产生及其与碘离子、NOM的链式反应历程，明确碘类物质生成的动力学过程；并通过分析HOI的形成和转化规律，揭示亚铁/过硫酸盐体系控制I-DBPs的机理；以及通过反应条件优化，实现对I-DBPs的高效控制。本研究将为控制饮用水中I-DBPs提供新方法，尤其对于咸潮高发地区的应急控制，有着重要的应用价值。

珠三角咸潮上溯期的感潮水体中常含有极高浓度的卤素离子，在水处理消毒/氧化环节，卤素离子易转化为高毒性的卤代副产物。碘代消毒副产物（I-DBPs）是一类新兴高致毒性消毒副产物。本项目提出了亚铁/过硫酸盐高级氧化法多活性组分、双途径控制I-DBPs的新原理。.项目建立了多种碘代、溴代消毒副产物的定量分析方法，实现了卤代副产物在痕量条件下的精准识别与同步定量分析；提出了以可吸附性有机碘（AOI）作为指标来衡量水体中碘代副产物的生成水平，完善了以单一/几种具体碘代副产物作为评估的不足；确定了以甲醇和无水亚硫酸钠作为亚铁/过硫酸盐体系中的反应终止剂，解决了常规终止剂在该体系中对碘酸盐或次碘酸测定的干扰问题。.针对亚铁/过硫酸盐高级氧化体系反应路径多变的问题，分析了I-在过氧化物反应体系中的氧化历程，明确了I-在体系中的转化路径为I-→HOI→IO3-。通过研究体系中碘的形态转变、Fe(II)浓度变化以及Fe(III)/PDS体系中亚砜向砜的完全转化，证实了I-转化过程中除了自由基途径外，非自由基途径—Fe(IV)的重要作用，修正了以往研究关于亚铁/过硫酸盐氧化体系中活性物质的种类及作用机理。.开展了泛影酸钠、碘帕醇、碘仿等多种I-DBPs在体系中的降解研究，通过产物测定并辅以DFT量子化学计算，阐明了几种物质的降解路径和机理；并通过考察不同环境因素对降解效率及脱碘效果的影响，明确了通过调控亚铁/过硫酸盐体系的主要特性参数可以实现饮用水中I-DBPs的高效控制。.本项目研究结果在科学和工程上具有3点意义：（1）提出了亚铁/过硫酸盐氧化过程中高价铁的作用，使亚铁/过硫酸盐体系反应理论更加完善；（2）反应过程中的活性物种、影响因素更加明晰，从而有望实现该类反应的进一步应用；（3）研究结果将为感潮地区饮用水中消毒副产物的控制提供理论和技术支持。.本项目研究期间发表期刊论文12篇(其中SCI论文8篇)，申请专利5项（授权4项），培养硕士研究生6人。.