二硒化铌二维晶体中的电荷密度波和超导电性研究

Dimensionality has profound influence on the correlated electronic properties in materials. The advent of two-dimensional (2D) atomic crystals provides a new perspective for realizing 2D correlated electron systems. With the mechanical exfoliation method developed for graphene preparation, a plethora of 2D crystalline metals have been created from layered transition metal dichalcogenides. Interesting phenomena regarding 2D superconductivity and charge density wave have been uncovered in these materials, but their mechanism remains to be explored. Here we propose to study the charge density wave transition in 2D NbSe2 and related isostructural compounds, by probing the electrodynamics and collective modes using infrared and Raman spectroscopy. We will further construct van der Waals heterostructures based on these 2D superconductors and investigate the effects of broken inversion symmetry on superconductivity using electrical transport. These results are expected to deepen our understanding of the correlated electronic properties in a new family of 2D materials, paving the way for advanced nanoelectronic applications.

二维条件下的多体和关联电子现象一直以来是凝聚态物理的重要研究方向。近年来石墨烯等二维晶体材料的兴起为这方面研究提供了一个新契机，开辟了以层状块体材料为出发点、用机械剥离法获得二维关联电子体系的新思路。目前已基于该方法在过渡金属硫族化合物中产生了一系列新型二维晶体金属材料，发现了超导和电荷密度波方面的新现象。关于这些现象背后物理机制的研究是推进该领域发展的关键。我们将围绕以二维二硒化铌为代表的若干材料，结合红外和拉曼光谱探测电子电动力学和集体激发，研究电荷密度波相变的机制；构建基于二维超导材料的范德华异质结，利用电输运手段探索晶体非中心对称性对超导态的影响。该项目将建立起一类新二维关联电子材料中超导和电荷密度波物理机制的深入认识，为开发新型纳米电子器件奠定基础。

维度调控是近年来研究量子材料的一项重要手段，在关联电子材料的研究中也发挥着重要作用。本项目重点研究了过渡金属硫属化合物中的电荷密度波与超导电性如何随维度发生变化，以此揭示这些关联电子现象的物理机制，主要获得了如下结果。（1）围绕典型电荷密度波材料NbSe2中维度依赖的争议，联合拉曼光谱与扫描隧道显微镜表征电荷密度波态，排除绝缘衬底对其性质的影响，证实了该体系具有本征的、显著的维度效应，为正确理解层间耦合如何影响其性质奠定了基础。（2）围绕一族2H型过渡金属硫属化合物中的电荷密度波性质，开展了一项系统的对比式研究，发现了该族材料中的电荷密度波相变随样品厚度呈现截然不同的依赖关系，提出了一个描述该类层状材料中电荷密度波维度依赖的统一相图。相关结果对阐明电荷密度波的形成机理具有重要意义，也指明了提升这一类相变临界温度的关键因素。（3）在另一经典电荷密度波材料1T-TiSe2中，拉曼光谱显示电荷密度波从块体到双层中始终存在，且相变温度随维度降低而略微削弱，与激子凝聚机制相悖。发现了该体系从块体到双层均存在光学二次谐波产生，表明晶体结构中心对称性破缺，来源为电荷密度波导致的晶格畸变。二次谐波信号在相变温度以上仍然存在，但强度被削弱，可解释为晶格畸变在相变温度以上形成短程序，为该体系中的band Jahn-Teller机制提供了有力的实验依据。（4）研究了NbSe2中超导态的霍尔响应随温度、磁场、样品厚度的依赖关系，在低温下发现了反常金属态粒子-空穴对称性破缺导致的零霍尔电阻，在超导转变温度附近观察到了薄层样品中与样品纯度密切相关的霍尔电阻峰，揭示了此类处于干净极限的二维晶体超导体的丰富的电学性质。此项目的开展加深了我们对二维晶体材料中电荷密度波与超导性质与形成机理的认识。