河流中典型抗生素的衰减机制及其迁移转化模拟研究

Most of antibiotics excreted by human and livestock are released into rivers. The physical, biochemical, hydrodynamic processes of these compounds cause their attenuation in rivers, which impact the environmental residue levels and lead to ecological risk. The residual antibiotics potentially impair wildlife in aquatic system. In order to assess and control the risk caused by antibiotics, the key point is to clarify the attenuation processes and main influent factors. The in-situ attenuation processes of seven selected antibiotics will be studied by applying Lagrangian sampling scheme combined with chemical analysis. The transport and transformation processes of the selected antibiotics will be studied using bench-scale flume experiments for exploring their dominant attenuation mechanisms and primary influent factors in rivers. Based on the obtained attenuation rates of the selected compounds, the transport and transformation processes of the selected antibiotics in river systems will be modeled using GWAVA water quality model. In addition, the risk control scenarios will be designed to estimate the carrying capacity of the selected antibiotics in the target river for sustaining river health and safety. The in-situ attenuation mechanisms and risk of the selected antibiotics in river will be systematically clarified, which will provide a theoretical basis for environmental behaviors of antibiotics in real water, and present scientific support for antibiotic risk assessment and regulation.

目前大量未被人体和畜禽完全代谢的抗生素进入河流中，在物理、化学、生物和水动力等作用下发生衰减，进而影响其环境残留和风险水平。环境中残留抗生素潜在地危害水生态系统。探明河流中抗生素的衰减规律及其影响因素，是评价和调控水环境中抗生素风险亟待解决的关键问题。采用拉格朗日采样技术结合化学分析手段，研究七种典型抗生素在河流中的原位衰减规律；通过室内水槽模拟方法，模拟抗生素在河流中的迁移转化过程，探究引起典型抗生素在河流中衰减的主导机制和主要影响因素；采用实验获取的衰减速率常数，利用GWAVA水质模型，模拟典型抗生素在河流中的迁移转化过程，并设计不同风险控制目标情景，估算能够维持河流健康与安全的抗生素污染负荷承载量。系统性地探明典型抗生素在河流中的原位衰减规律和影响机制，为揭示抗生素在实际水环境中的环境行为提供重要的理论基础，也为水环境中抗生素的风险评价和调控提供科学依据。

目前大量未被人体和畜禽完全代谢的抗生素进入河流中，在物理、化学、生物和水动力等作用下发生衰减，进而影响其环境残留和风险水平。环境中残留抗生素潜在地危害水生态系统。探明河流中抗生素的衰减规律及其影响因素，是评价和调控水环境中抗生素风险亟待解决的关键问题。首先利用固相萃取-高分离液相色谱串联质谱技术建立了水和沉积物中14种抗生素高回收率的共检测分析方法，为抗生素在水环境中衰减规律和机制研究提供了技术保障。利用循环水槽和控制实验研究了抗生素在水-沉积物系统迁移转化规律和机制，结果表明：水环境中14种抗生素衰减最主要受光降解影响；磺胺类半衰期最长，四环素和大环内酯半衰期最短；在潜流交换作用的影响下，喹诺酮类抗生素在表层沉积物和深层沉积物中均有检出，磺胺类抗生素在孔隙水中检出的浓度和频率均高于其他三类抗生素，磺胺类的高迁移性和持久性可能对地下水造成威胁。利用示踪实验结合拉格朗日采样技术，研究了14种抗生素在实际河流中的衰减规律，结果表明：稀释扩散和暂态存储对河流水环境抗生浓度有较大影响。利用一阶衰减模型通过溴化物浓度校正计算抗生素的自衰减率，四类抗生素的衰减率排序为大环内酯类（0.132-0.197 h-1）> 四环素类（0.109-0.127 h-1）> 氟喹诺酮类（0.043-0.081 h- 1）> 磺胺类（0.0047-0.031 h-1）。通过比较白天和黑夜的衰减系数，光解的半衰期为0.29至4.95天。以城市河流典型代表―南淝河水系为例，运用MIKE11水动力和对流扩散模块构建南淝河流域抗生素迁移转化模型，对抗生素引起的风险进行评价。在最优排放率情景下，约50%以上的河段具有潜在风险；氧氟沙星和红霉素引起的风险水平最高，即使在最优排放情境下的丰水期，约90%河段均有潜在风险；高风险河段集中在南淝河城区段及其支流二十埠河、板桥河和店埠河。综上所述，本项目研究系统性地探明典型抗生素在河流中的原位衰减规律和影响机制，为揭示抗生素在实际水环境中的环境行为提供研究基础，也为水环境中抗生素的风险评价和调控提供科学依据。