多段分级流化床热解和轻度气化褐煤提质基础

褐煤的主要特点是水含量高、氧含量高、发热量低，直接燃烧和气化效率低；加上褐煤易风化、自燃的特性，不适合长距离输送和储存，大大制约了褐煤资源的利用。而常规的褐煤干燥和热解提质技术，一般不会改变褐煤的自燃倾向并且提质褐煤容易水分复吸。本项目基于热解和气化耦合的原理提出褐煤多段分级热解和轻度气化提质新工艺，重点研究多层流化床褐煤热解和半焦轻度气化的反应条件，如温度分布、反应气氛、停留时间等对热解产物产率和组成的影响规律；获得固体产物半焦的组成、孔隙结构、含氧官能团分布、燃烧特性、自燃特性以及水分复吸特性与热解和轻度气化反应条件的关系；认识多层流化床反应器中流动、传热、传质与热解和气化反应速率的匹配规律，掌握褐煤多段分级热解和半焦轻度气化的耦合匹配条件；揭示改变褐煤孔隙结构并抑制半焦自燃和水分复吸的热解和气化反应调控机理，为反应器的设计放大和操作控制提供理论依据和基础数据。

褐煤的特点是含水量高、氧含量高、热值低、化学反应性好，在加工和储存过程中容易风化和自燃。因此，对于褐煤提质不仅要降低褐煤的含水量，而且要抑制其自燃倾向性。本研究采用上部煤热解和下部半焦轻度气化的方式，提出了多层流化床褐煤多段分级热解与轻度气化耦合提质新工艺。通过冷模实验确定了多层流化床可稳定操作的结构和操作参数，采用三层流化床获得了多段分级热解制备高品质半焦和焦油的热解条件，获得了以下主要研究结果。. 在连续进料溢流管式四层流化床冷态实验装置中，以褐煤颗粒为物料研究了多层流化床的稳定操作气速范围。结果表明：(1) 最小稳定操作气速(Umin)随颗粒加料速率、颗粒粒径、分布板开孔率增大而增大，随溢流管管径增大而减小，与分布板孔径大小无关。(2) 最大稳定操作气速(Umax)随颗粒粒度、分布板开孔率和孔径的增大而增大，随溢流管管径的增大而减小。(3) 平均粒径为0.276 mm (0.2-0.5 mm)和0.583 mm (0.5-1.0 mm)的煤颗粒的最小稳定操作气速分别为最小流化速度的1.34-1.75倍和1.61-1.77倍，最大稳定操作气速分别为终端速度的0.28-0.36倍和0.16-0.19倍，表明粒径小的煤颗粒比粒径大的煤颗粒具有较大的操作弹性。平均粒径0.276 mm煤颗粒的Umax/Umin数值大约是0.583 mm煤颗粒的3.8倍。. 在溢流管式三层流化床热态实验装置中，研究了0.2-0.5 mm褐煤的热解和气化特性。结果表明：(1) 双层和三层流化床操作模式下得到的热解气中的CO、H2和CH4的含量明显高于单层床。(2) 三层流化床热解所制备的焦油中的轻油含量比较高，轻油和酚油之和达到了99.5 wt.%，揭示出多层流化床煤热解能够抑制焦油中重质组分的形成。(3) 采用多层流化床热解所得半焦，由于其挥发分含量大幅降低，其表面的大部分官能团被脱除，使得半焦的稳定性显著提高，表现为其燃点提高，自燃倾向性降低。