脱硝催化剂对零价汞的催化氧化机制及多效SCR-Plus协同催化体系的构建

The oxidation of elemental mercury (Hg0) in flue gas can faciliate its removal by the con-benefit from the other flue gas cleaning devices, and the role of the selective catalytic reduction of NOx (SCR) catalysts on the oxidation of Hg0 has been paid more attention. However, it has been found that most of the conventional SCR catalysts showed less active to Hg0 oxidation, and it catalysis mechanism is still unclear. Therefore, several attempts will be performed in this study to obtain the better understanding of such a process, and SCR-Plus catalyst will be put forward and developped for the purpose of the effective oxidation for both Hg0 and slip ammonia from SCR process. According to these studies, it is expected that proper explanations for Hg0 oxidation over V/W/Ti type SCR catalyst can be acieved, and the limiting factors that confine the oxidation will be revealed. Accordingly, an efficient SCR-Plus catalysis system for Hg0 oxidation and ammonia decompositon will be built up. The multi-function catalytic materials aiming at Hg0 oxidation and ammonia decomposition will be prepared, characterized, and selected by their integrative performance. The compound catalysis mechanisms for Hg0 and ammonia will probed by various methods, such as the in-situ IR scanning (DRIFT) and XPS. The proper model will be set up and employed to describe such dynamic processes. The study will bring out much significant contribution to the co-benefit of SCR process for the simultaneous control of mercury and the slip ammonia from the view of both the fundamental principle and industrial application.

燃煤烟气中零价汞的高效氧化是控制汞排放的技术关键，利用选择性催化还原脱硝（SCR）催化剂对零价汞进行催化氧化的协同控制技术备受关注。常规的SCR催化剂对零价汞协同氧化作用有限，且对其作用机制缺乏认识。为此，本课题在对SCR催化剂促进零价汞氧化的作用机制进行探索的基础上，研究以SCR脱硝技术为基础的多污染物协同控制体系。通过研究，揭示SCR催化剂对零价汞的催化机制及关键限制性因素；研制出与SCR脱硝相匹配的多效催化材料（SCR-Plus），实现对零价汞及逃逸氨的协同控制；构建高效的SCR-Plus催化反应体系并进行优化，寻求多效催化反应之间协同的最佳制衡条件（trade-off）与作用原理；揭示零价汞在催化剂表面的催化反应机制，阐明催化剂对氨的协同催化氧化机制；剖析多组分催化氧化复杂体系的反应动力学规律。通过研究，为利用SCR催化脱硝技术协同零价汞的转化及逃逸氨控制提供科学依据及应用基础。

燃煤烟气中零价汞的高效氧化是控制汞排放的技术关键，利用选择性催化还原脱硝 （SCR）催化剂对零价汞进行催化氧化的协同控制技术备受关注。常规的 SCR 催化剂对零价汞协同氧化作用有限，且对其作用机制缺乏认识。为此，本课题在对 SCR 催化剂促进零价汞氧化的作用机制进行探索的基础上，研制出与 SCR 脱硝相匹配的多效催化材料（SCR-Plus），实现对零价汞及逃逸氨的协同控制。. 研究利用贵金属Ru、Ir、Ag改性催化剂，并对其多效催化特性和反应机理进行研究。同时研究了烟气中典型微量元素Se对多效催化剂的中毒效应。最后通过密度泛函理论对Hg0在RuO2催化剂上的催化氧化过程进行了模拟计算。. 研究发现，IrO2的负载催化剂对逃逸氨和零价汞都具有高效的催化氧化活性。NH3在IrO2/Ce0.6Zr0.4O2(PVP)催化剂上的选择性催化氧化过程的反应存在两种途径。在低温段，氨氧化的过程可以遵循-NH机理，但不是主要的氨氧化途径。在温度高于300 ℃的条件下，氨氧化开始遵循iSCR机理，是主要的氨选择性催化途径。Hg0在IrO2/Ce0.6Zr0.4O2(PVP)催化剂上的催化氧化过程可能存在两种不同的反应途径。第一种反应机理是化学吸附-活性再生机理，第二种可能的反应机理是Deacon反应。.通过PVP溶胶凝胶法制备的RuO2/Ce0.6Zr0.4O2(PVP)催化剂对逃逸氨和零价汞都具有良好的催化氧化活性，且具有良好的抗SO2中毒性。NH3在RuO2/Ce0.6Zr0.4O2(PVP)催化剂上的选择性催化氧化过程遵循iSCR途径。Hg0在RuO2/Ce0.6Zr0.4O2(PVP)催化剂上的催化氧化过程可以包括两个独立的步骤：化学吸附过程和活性再生过程。. 银改性一系列催化剂在低含量HCl时都具有较高的氧化Hg0能力，且活性温度窗口都较宽；此外，Ag适用于逃逸NH3的去除；掺杂Ag能提高V-Mo-Ti、Mo(5%)-Ti和Ce(5%)-Ti的NH3氧化能力，具有较好的实际应用前景。. 本课题通过研究实现多效催化间的匹配，为充分利用SCR催化剂进行高效除汞并控制氨逃逸提供理论依据，为实现多污染物协同控制提供技术研发奠定基础。