负载型纳米铁氧化吸附去除饮用水中As(III)的应用基础研究

负载型纳米铁氧化吸附去除饮用水As(III)的技术及原理是饮用水安全保障领域的热点研究课题之一。本项目针对我国饮用水As(III)污染治理难题，拟设计和制备树脂基纳米零价铁和氧化铁新型除砷复合材料，剖析功能载体－纳米颗粒相互作用对复合材料结构调控、构效机制和失效过程的影响，阐明复合材料对As(III)的"催化氧化-络合吸附-离子交换"协同去除机制；在此基础上，考察水体特征因子对复合材料除砷性能的影响规律，开发基于树脂基纳米铁和溶解氧的饮用水高效除砷技术，评估该技术的广谱净化性能、化学和生物安全性，为砷污染控制和饮用水安全保障提供理论参考和技术支持。

受地球化学及人为因素的影响，地下水中的砷污染影响了全世界数百万人的健康。地下水砷污染控制及修复技术的开发与应用已成为水污染控制领域的热点研究课题。基于零价铁（ZVI）的氧化吸附同步去除技术被认为是极具潜力的砷污染控制技术之一，但分散型纳米铁存在易团聚、难分离、且难以高效去除氧化产物等问题。本研究将ZVI负载于大孔阴离子交换树脂D201上，制备出纳米复合材料D201-ZVI，研究了其在含O2和H2O2体系中对水体As(III)的去除性能和内在机理，初步阐明了复合材料中ZVI的空间分布和老化对其去除As(III)的影响，为水中As(III)的去除及同类ZVI复合材料性能的改进提供了一定的理论依据和技术支持。. 研究结果表明，D201-ZVI对水中的As(III)和As(V)均具有较好的去除效果。根据Langmuir模型拟合出的最大吸附容量分别为121 mg/g和125 mg/g。D201-ZVI对As(III)的去除随着溶液pH的变化而变化。H2O2的加入能加速As(III)的氧化去除，pH对这一体系的影响较大。初步揭示了D201-ZVI/H2O2体系氧化As(III)的过程是非芬顿反应，可能是通过Fe[IV]/Fe[II]循环过程的一系列2e-转移直接将H2O2转化为H2O和O2。复合材料中ZVI分布越均匀，As(III)去除速率越快、效率越高。随着老化时间由24 h增加到96 h，Fe元素的分布几乎没有变化，但Fe(0)逐渐消失，铁氧化物逐渐增多，分布在球形颗粒外围环状区域的ZVI氧化更加明显。随着老化时间增加，复合材料去除As(III)的效率逐渐下降，以外围分布为主的复合材料性能下降尤其明显。在研究除砷性能的基础上，用XPS等分析手段进一步探讨了D201-ZVI在含O2体系中对As(III)的去除机制。D201-ZVI去除As(III)包括两个过程：As(III)氧化为As(V)以及As(V)的吸附去除，即在O2条件下，ZVI的不断腐蚀不仅可以将As(III)氧化为As(V)，还可以为砷的吸附提供更多的表面位点。此外，由于D201具有良好的As(V)吸附能力，新形成的As(V)并没有残留在溶液中而是通过与季氨基团的静电作用被去除。大孔离子交换树脂D201，不仅起到对ZVI的担载作用，同时还起到ZVI分散剂及As(V)吸附剂的作用。