适用于5 V高电压电池体系的新型电解液的构建及其电化学性能研究

Recently, the bottleneck effect of electrolyte becomes especially conspicuous in the efforts of developing a coveted 5 V class Li-ion chemistry. This proposal aims to prepare a novel high voltage electrolyte composed of lithium bis(oxalato)borate (LiBOB)- γ- butyrolactone/ sulfolane/ diethyl carbonate on the basis of complementary advantages. Influence mechanisms of LiBOB salts as well as electrolyte solvents for improving both stability properties against oxidative decomposition and interfacial properties will be discussed by studying of properties (e.g., formation mechanisms, compositions, surface morphologies, electrochemical impedances, thicknesses, mechanical strengths and stabilities) for solid electrolyte interface layers between electrolytes and electrode materials. Besides, in order to clarify the factors that should be controlled strictly for high voltage electrolyte, the main producing way of acidic agents and transition metal ions as well as the effects of water, acidic agents and transition metal ions on electrolyte stability against oxidative decomposition, interface properties and cell performances will also be studied. It is possible that the implementation of this proposed project will not only build correlations and relational models among electrolyte compositions, interfacial properties and cell’s performances, but also provide a useful theoretical guidance for design of new high voltage electrolytes for Li-ion batteries in the future.

现有电解液体系难以满足5 V锂离子电池的发展需求。在优势互补原则的指导下，项目拟构建LiBOB（双草酸硼酸锂）-γ-丁内酯/环丁砜/碳酸二甲酯新型高电压电解液体系。以新型电解液组装实验电池，通过系统研究电解液/电极材料界面固体电解质界面膜的形成机理、组成、形貌、阻抗、厚度、机械强度、稳定性等性质，探讨电解液体系中LiBOB及各种溶剂在提高电解液耐高压能力方面、改善界面性质方面所发挥的具体作用及作用机理。通过研究电解液体系中酸性物质、过渡金属离子的主要产生方式，及水份、酸性物质、过渡金属离子含量对电解液耐高压能力、界面性能、电池性能的影响及影响机理，明确构建高电压电解液体系时需严格控制的指标。最终，将这些性质与电池各项性能相关联，探寻出电解液组成-界面性质-电池综合性能三者间具有普遍指导意义的关联模型，为高电压电解液体系的设计提供理论指导。

5V高电压电解液体系一直是锂离子电池研究热点和难点。在优势互补原则的指导下，项目构建起了LiBOB（双草酸硼酸锂）-γ-丁内酯/环丁砜/碳酸二甲酯新型高电压电解液体系。通过测试它们在不同温度条件下的溶液电导率，并研究不同配方电解液在不同温度下耐氧化电位的变化情况及其对Al箔、Cu箔的钝化情况，初步选取出了适宜的电解液配比。项目研究了新型电解液体系与常用正负极材料的相容性能，即深入研究了新型电解液与电极材料的界面间所形成SEI膜的机理、组成、形貌、阻抗、厚度、机械强度、稳定性以及SEI膜性质随锂盐浓度、溶剂配比、电池工作温度等的变化情况。项目探讨了电解液体系中LiBOB及各种溶剂在提高电解液耐高压能力方面、改善界面性质方面所发挥的具体作用及作用机理。通过研究电解液体系中酸性物质、过渡金属离子的主要产生方式，及水份、酸性物质、过渡金属离子含量对电解液耐高压能力、界面性能、电池性能的影响及影响机理，明确构建高电压电解液体系时需严格控制的指标。最终，得出界面性能对电池各项性能的具体影响，初步建立起电解液组成与界面性质、电池综合性能的关联模型，为高电压电解液体系的设计提供了理论指导。. 项目执行期间，共发表论文成果26篇（SCI论文14篇，中文核心论文3篇，会议论文8篇，其他论文1篇），全部标注国家自然科学基金资助和项目批准号（21406100）。依托项目，形成了一支扎根西部的锂离子电池电解液研发青年团队，并培养了 6名研究生，提升了课题组整体科研能力。另外，根据项目发展需要，改善了实验室的仪器设备及测试条件，为今后科研工作的延伸和提高提供了基础。