城市化地区河流水体氧化亚氮排放系数及流域尺度建模

In recent research works, water body of urban rivers has a high nitrous oxide (N2O) saturation and emission flux at air-water interface. Active nitrogen in river water body and the pollution condition are the significant control factors of N2O concentration. Economic developing and urbanization process induce and increase the active nitrogen exporting into river. Now there are many researches focused on the watershed or global scale nitrogen exporting modeling. However, there is no report about the N2O emission model based on the long-term measurement.of the nitrogen biogeochemical cycling parameters. Because of the scarcity of measured data, there are much uncertainty and argument on global N2O budget of river. Therefore, arming at this important scientific “hot point”, and based on the research of the river network water body N2O concentration, saturation, and the air-water interface flux, we propose a systematical modeling research using long-term measurement data in field and laboratory, data of simulation test and the data of social and economic developing to accurate quantity the nitrogen loading of the Huangpu river watershed and N2O emission factor of Huangpu river network. By the modeling of watershed scale N2O emission from river network, N2O emission budget of rivers in Yangtze Delta is calculated and then the future emission budget scenario would also be set.

近年来研究发现城市河流具有很高的氧化亚氮（N2O）饱和度和水-气界面排放通量，活性氮浓度以及河流污染状况是影响水体N2O浓度的显著控制因子。区域经济发展和城市化过程是影响活性氮输入的重要因素，目前针对氮素输送的流域和全球尺度模型研究受到很大关注，但基于氮素地球化学循环实测速率的N2O排放模型研究还未见报道。由于缺乏长期的实测数据模型，全球河流系统N2O排放清单计算具有极大的不确定性和争议。为此本研究针对这一重要科学问题，选择上海市黄浦江流域不同城市化水平区域河流为代表，将长期野外观测、实验室模拟和社会经济发展数据相结合，在河流N2O浓度、饱和度和水-气界面通量研究基础上，开发GIS 空间数据差值模型，开展流域氮素输入负荷和河流系统N2O排放系数关系研究，通过流域尺度河网N2O排放建模，计算长江三角洲河流系统N2O排放清单，进而给出未来城市化导致河流氮负荷增加不同情景下的N2O排放量估算。

为探究不同城市化水平地区河流N2O排放特征并辨析控制河流水体N2O排放的主要因子，本项目通过野外观测和实验室模拟等方法，得到了城市化影响下的河流系统中N2O排放规律及其产生机制。通过对上海市黄浦江流域河网的野外观测可得到结论，河流是大气N2O的重要来源河流，水体N2O溶存浓度的变化范围在0.56±0.01nmol·L-1~35.84±1.86nmol·L-1之间，饱和度的变化范围在129.94±3.22~7227.96±543%之间，水-气界面排放通量变化0.02±0.04~21.31±0.77 μmol·m-2·h-1之间。各点之间空间差异较大，基本表现为污染严重的河流N2O浓度高于污染程度较轻的河流。并且，因受城市化影响而污染严重的河流拥有更强的N2O排放潜力，主要是由于人类活动导致的越来越多营养盐与有机碳输入河流，促进了沉积物中硝化和反硝化作用产生更多的N2O气体。此外，高碳氮负荷的城市河流还导致硝化菌和反硝化菌优势属的富集，进一步提升了河流水体N2O排放潜力。通过分析N2O浓度和排放通量与各种相关因子的关系可得到结论，温度、氧气水平、氨氮、硝态氮和有机碳是影响 N2O产生与排放时空差异的主要因素。同时，通过模拟不同温度、氧气浓度和反应物浓度条件，研究河流内部硝化和反硝化作用中N2O的产生比例可知，反硝化作用是沉积物较深的厌氧层N2O气体的主要产生途径，而硝化作用是水体中N2O的主要来源。此外，研究还得出在高氮负荷的河流中，硝态氮的影响被削弱，有机碳是控制反硝化主导的河流沉积物 N2O 排放空间差异的主要因素。