电极原位富集去除地下水中铀的机理和工艺研究

Uranium contamination in groundwater is a universal environmental problem in the world. The main strategy for in situ remediation is to reduce the mobile U (VI) to non-soluble UO2 precipitation by using microorganisms. However, microbial reduced UO2 can be easily oxidized to U (VI), resulting in secondary pollution. Here we proposed a new route to remove the U(VI) from groundwater completely, which is in situ concentration combined with ex situ regeneration. We will first investigate the electrosorption of uranium and examine the stability of the adsorbate on electrode surface. Based on this result, we will study the uranium reduction by abiotic electrode and biotic electrode, and analyze the impact of common substances on the reduction-concentration of uranium by electrode. We will also characterize the electrode surface to analyze the product of U(VI) reduction, and gain insight into the mechanism of U(VI) reduction-concentration process. To treat the contaminated groundwater near the uranium mining site and the naturally occurring site, we will establish the in situ electrode concentration process by simulating the conditions of the polluted sites. Meanwhile, we will also develop technologies to recover the concentrated uranium from the used electrodes. This project will provide theoretical foundation and technical assistance to the deployment of electrode in situ concentration technology for uranium removal from groundwater.

地下水铀污染是一个全球范围内普遍存在的环境问题。利用微生物在原位将溶解态U(VI)还原为UO2沉淀，是目前修复铀污染地下水时采用的主要方法。然而微生物还原生成的UO2极易被氧化为U(VI)，从而造成二次污染。本项目提出电极原位富集、而后浓缩回收的思路，将铀从地下水中彻底去除，避免出现二次污染。项目首先研究电极吸附地下水中铀的方式和吸附物在电极表面的稳定性。其次研究非生物电极和生物电极还原富集地下水中铀的过程，分析地下水中常见物质对电极还原富集铀过程的影响。通过界面表征手段，揭示电极还原U(VI)产物的形态特征以及产物在电极表面的富集方式，明确非生物电极和生物电极还原富集地下水中铀的机理。针对铀矿山周边以及天然条件形成的铀污染地下水，通过模拟实验建立电极原位富集去除地下水中U(VI)的工艺，和从电极表面回收铀的工艺。本项目的完成将为电极原位富集去除地下水中铀的实际应用提供理论基础和技术支持。

由于核能源的利用、核武器的开发，以及天然地质化学过程的影响等原因，地下水铀污染已成为全球范围内普遍存在的环境问题。我国北方部分地区以地下水为主要水源，其中放射性元素铀含量超过世界卫生组织（WHO）饮用水标准的水源达20%以上。地下水中铀通常与碳酸盐和钙离子形成极其稳定的碳酸铀酰钙络合物，很难被传统的吸附等方法去除。针对该问题，本项目首次开发了以Ti@UO2和TNTAs/Ti电极为核心的电化学除铀技术，成功实现了地下水中铀的高效去除与回收，并揭示了电化学除铀的自催化机理；同时开发了生物电化学除铀技术，在去除-回收地下水中铀的同时产生电能，并阐明了生物电化学系统吸附-还原-再吸附的除铀机理；研究了地下水中常见物质对电化学、生物电化学除铀的影响机制；最终建立了电化学原位还原去除和回收地下水中铀的工艺体系。在完成原定研究任务的基础上，进一步在北方某地开展了技术示范应用工作，保障当地用水安全。电化学去除回收地下水中铀和生物电化学去除回收地下水中铀2项关键技术已申请专利并获得授权。项目研究内容发表于Environmental Science & Technology等知名环境期刊，并被英国皇家化学会（Royal Society of Chemistry）chemistryworld等媒体作为铀去除和回收新技术报道。