锶/石墨烯/铋基磁性光催化剂的合成及作用机理研究

Exploitation and application of photocatalysts are very significant to environmental pollution control. There are some problems about the magnetic photocatalysts. For example, the preparation procedures of magnetic photocatalysts were complicated, the magnetic properties of the exploited magnetic matrixes were inferior, and the combination mode between magnetic substrate and catalyst is unknown to date. Therefore, the strontium ferrite was improved by doping Sm+Co ions, and then was decorated by graphene (GN) to prepare the modified strontium ferrite, i.e. GN/SF. The GN/SF was added in process of synthesis of BiOCl(Bi2O3) to synthesize Sr/GN/Bi magnetic photocatalyst, and it has some of advantages. Magnetic properties of the magnetic photocatalyst were stable, and was help for reusing. The GN and magnetic field originating from magnetic substrate have promotable effects to photocatalyst activity. In the prepared catalyst system, the combination mode will be studied at the level of atoms and the promotable or synergy effects generating from magnetic matrix will be investigated to reveal mechanism about why the magnetic photocatalyst has a better activity, and also to provide a view for preparing photocatalyst with a stable activity and a controllable crystal face.

光催化剂的研制和应用对环境污染控制有着重要的作用。针对现有磁性光催化的制备过程复杂、基体磁性能较差和磁性基体与催化剂的结合方式尚不清楚等问题，本项目提出以Sm+Co掺杂及石墨烯(GN)负载锶铁氧体，并在制备铋基光催化剂过程中掺入改性锶铁氧体合成锶-石墨烯-铋基磁性光催化剂。这种磁性光催化剂不仅磁性能稳定，而且石墨烯和磁性基体产生的磁场对光催化剂的催化活性起促进作用。从原子、分子水平上分析磁性光催化剂体系中磁性基体和光催化剂的结合方式及结构特征，考察磁性基体对催化性能的促进协同效应，探明所研制的磁性光催化剂具有催化活性的机理，为催化性能稳定、晶面可控的磁性光催化剂的工业化合成及应用提供理论依据。

项目主要针对现有磁性光催化的制备流程复杂、磁性基体磁性能较差和磁性基体与催化剂的结合方式尚不清楚等问题，开展了Sm和Co掺杂改性提高锶铁氧体磁学性能、在制备铋基光催化剂过程中掺入改性锶铁氧体或采用石墨烯(rGO)修饰等方面的研究工作，使制得的复合光催化剂具有磁性和一定的导电能力，提高了铋基光催化剂的催化活性，且因其具备磁性便于利用磁性介质回收。主要依据光催化降解染料的能力优化得出了制备复合磁性光催化剂的工艺参数，采用红外光谱、X射线衍射、EDS(或ICP)从微观结构上分析了催化活性物质与磁性基体间化学键合方式及物理空间分布状况（SEM、TEM、HRTEM、SAED），利用紫外-可见漫反射光谱分析确定各复合物的带隙，利用能带理论、电子-空穴捕获实验等分析得出了各复合催化剂的光催化作用机理及强化机制。. 光催化活性物质负载磁性基体后光催化提高的机理主要是磁性复合物自身的磁场效应、光催化活性物质和n-型 SrFe12O19之间形成了p-n型或n-n型异质结以及磁性基体（可见光光敏剂）有助于光催化活性物质吸收更多的入射光子等提高了光生电子、空穴的效率，而BiOCl负载磁性基体后光催化活性提高的原因还在于负载后BiOCl中具有较高光催化活性的[001]晶面的大量暴露。rGO能够有效的提高“光催化活性物质”的光催化活性原因主要是石墨烯的引入可以有效的提高样品对可见光的吸收、石墨烯可以有效的吸附更多的染料在样品表面相当于为催化反应提供了有效的活性位点、在光照下光催化活性半导体物质（如β-Bi2O3）价带中被激发的电子在向导带传导的过程中因石墨烯片层良好的电子传导能力将一部分电子导流出来而有效的分离了光生电子-空穴对而避免了电子和空穴的复合。通过催化机理的分析可将本研究成果推广应用到非光催化剂领域（如磁性固体酸催化剂、磁性絮凝剂等）。另外，得出了复合磁性催化剂回收、再生的（工艺）操作参数，并实现了多次利用。