稳定的多孔金属有机骨架荧光材料的设计合成以及抗生素检测

With the heavy use of antibiotics in recent years, it causes a series of public food and health safety issues, such as the rapid spread of antibiotic-resistant superbacteria, and antibiotic residues in agricultural products and water. It is a great significance to develop the low cost of antibiotic-detection method and equipment to ensure the public food and health safety. Compared to other detection methods, fluorescent sensing has emerged as a novel approach that is cost effective, fast, and easily portable. It is expected to achieve more convenient and simple antibiotic detection equipment. In this project, we will design and synthesis of porous metal-organic frameworks with high stability as fluorescent probes. The porous structure in the framework can enrich the extremely small amount of antibiotics, meanwhile the fluorescent properties of organic ligands and inorganic clusters can be applied as an additional sensing/detection factor to fast and accurately detect antibiotics via differential fluorescence responses. In particular, microwave and microemulsion methods can be further used to prepare micro-nanometer materials and composite membranes, which is more meaningful to realize the practical detection of antibiotics.

随着近年来抗生素滥用的日益严重，引发了一系列相关的公共食品和健康安全问题，如：抗生素耐药细菌“超级细菌”的快速蔓延，农副产品和水体中抗生素的残留。开发价格低廉的可进行现场检测的抗生素检测方法和设备对保障公共食品和健康安全具有重要的意义。相比于其他检测方法，荧光探针检测技术具有灵敏度高、选择性好、操作便捷、容易小型集成化等优点，有望开发出更加便捷简单的抗生素检测设备。本项目以抗生素的荧光检测为功能导向，拟设计合成具有高稳定性的多孔金属有机骨架荧光材料。利用多孔材料的丰富孔道对环境中极微量的抗生素分子进行富集；同时，利用有机配体和无机簇两部分的荧光特性对不同的抗生素进行差异性的荧光响应，实现痕量抗生素的快速和精确的荧光检测。特别是，利用微波法和微乳液法将得到的材料制备成微纳米级的复合膜，对实现抗生素的检测更加具有实际应用意义。

抗生素的广泛使用导致在农副产品和水体中均存在残留现象，并会伴随着食物链进入人体，从而产生一系列危及人类健康的问题。因此，开发价格低廉和高效灵敏的抗生素检测材料对保障公共食品和健康安全具有重要的意义。本项目的主要研究内容是以实现痕量抗生素的灵敏检测为功能导向，利用多种合成方法制备功能多孔材料及其复合材料并用于荧光和电化学检测不同的抗生素，并研究其检测灵敏度、选择性、循环性、稳定性、重复性等。通过设计和制备不同的功能材料，探究材料的骨架结构和检测性能之间的构效关系，为进一步开发更加高效灵敏的痕量抗生素检测材料提供一定的研究基础。项目执行期间成功制备基于荧光型有机配体的双金属/单金属-有机骨架材料，实现对痕量甲硝哒唑、呋喃妥英和呋喃西林的高选择性和高灵敏检测，并具有较好的循环性。同时，利用稀土金属源铽制备新型的金属-有机骨架材料和荧光薄膜材料，不仅具有出色的理化稳定性，更对呋喃妥英和呋喃西林展现明显的荧光淬灭现象，其荧光强度和检测物在一定浓度区间内具有良好的线性关系，实现痕量抗生素的定性和定量分析。另一方面，设计合成一系列的多孔材料用于修饰工作电极，以增加适配体的负载量，放大电化学阻抗等信号的变化，以实现对水体中痕量抗生素的高灵敏检测，其对应的检测限最低至fg/mL，并具有极好的选择性和抗干扰性。目前，已经将部分研究内容进行整理，并以第一作者或通讯作者身份发表22篇SCI学术论文，包括Sensors and Actuators B: Chemical（2篇），Journal of Materials Chemistry C（6篇），Applied Surface Science（4篇），Chinese Chemical Letters（2篇），Inorganic Chemistry Frontiers（1篇，综述），Inorganic Chemistry（4篇），Dalton Transactions（1篇，综述），Crystal Growth & Design（2篇）。同时，申请国家发明专利4项。总而言之，本项目的执行结果为构筑高灵敏的抗生素检测材料提供了一定的借鉴经验，为后续相关工作的拓展提供一定的基础。