硝化工艺中氟喹诺酮类抗生素生物转化的影响因素和预测模型研究

The antibiotic residues and their transformation products in the aquatic environment could pose potential hazards on ecosystems and human health due to the spread of antibiotic resistance genes. Wastewater treatment processes were one of the main routes for antibiotics entering the environment. Nitrification was reported to enhance pharmaceutical removal efficiencies. However, little information is yet available on the underlying biotransformation mechanisms of antibiotics during nitrification including pathways, influencing factors and model predictions. This project aims to study the biotransformation of fluoroquinolones as the model compounds of antibiotics under cometabolism and metabolism during nitrification. Batch tests will be conducted to identify biotransformation products and elucidate biotransformation pathways using non-target analysis. Furthermore, batch tests and long-term reactor experiments will be carried out to reveal the influence of internal factors (competitive inhibition and product toxicity) and external factors (reactor operation parameters and sludge adaption) on fluoroquinolones biotransformation through analyzing enzyme activities and fluoroquinolones removal efficiencies. Finally, a comprehensive mathematical model will be developed, calibrated and validated to predict fluoroquinolones biotransformation during nitrification. Research outcomes could be served as scientific supports for relevant water quality guidelines establishment, water quality assessment and water pollution control in the future.

环境水体中的抗生素残留及其转化产物因导致抗生素抗性基因传播，从而对生态系统和人类健康造成潜在的危害。污水处理体系是抗生素进入环境的一个主要途径，硝化工艺能够增强药物的去除效率，然而目前对抗生素在硝化工艺中的生物转化途径及其影响因素和预测模型还缺乏深入的研究。本项目针对硝化工艺增强药物去除的特性，以氟喹诺酮类抗生素为研究对象，探讨其在硝化工艺中共代谢降解和代谢降解条件下的生物转化情况。通过短期批次试验，采用非目标化合物分析，鉴定生物转化产物并解析转化途径；通过短期批次试验和长期反应器模拟实验，分析酶活性和抗生素去除效率，揭示内在因素如基质竞争和产物毒性，以及外在因素如反应器参数和污泥驯化对氟喹诺酮类抗生素生物转化的影响；构建数学模型，综合预测氟喹诺酮类抗生素在硝化工艺中的生物转化。研究结果将为环境水体中抗生素相关的水质基准建立、水质评价和水污染控制提供科学依据。

环境水体中的抗生素残留及其转化产物严重危害生态系统和人类健康，污水处理体系作为抗生素排放重要途径，其硝化工艺能够有效增强抗生素去除效率，亟需深入研究氟喹诺酮类抗生素在硝化工艺中的生物转化及其影响因素和预测模型。本项目以环丙沙星为典型对象，系统性研究了主流硝化工艺中氟喹诺酮类抗生素的去除机理、降解途径、产物毒性以及生物转化模型，揭示了侧流部分亚硝化工艺中药物的去除机理和影响因素，丰富和完善了新污染物在污水处理过程中迁移转化的理论和技术。主要结果如下：1）环丙沙星在主流硝化污泥中的去除途径主要是AOB共代谢降解，去除效率最高可达82%，降解产物毒性降低；2）环丙沙星在主流硝化MBBR中的吸附能力较强，但随着NOB抑制和硝化抑制会逐渐降低，AOB介导的代谢和共代谢是环丙沙星生物降解的主要方式，硝化生物膜体系具有降低氟喹诺酮类抗生素抗菌活性的能力；3）主流硝化污泥中，环丙沙星会通过降低amoA基因丰度，从而抑制AMO活性并减少AOB数量；4）构建的数学模型可以很好地模拟环丙沙星在硝化MBBR中的生物转化，也验证了AOB代谢和共代谢的重要性；5）侧流部分亚硝化工艺中，FNA是抑制氨氧化和阿替洛尔去除的真正因素，可以通过调节微生物诱导的代谢类型来实现抑制效果，阿替洛尔的去除机制转变为 AOB代谢生物降解。本项目研究结果不仅加深了氟喹诺酮类抗生素生物降解机理的理解，而且提供了污水处理过程中氨氮和新污染物同步去除的可行指导。