非热等离子体协同催化二氧化碳的资源化利用研究

随着人们对全球"温室效应"加剧的关注，二氧化碳减排成为各国可持续发展的重大战略性问题。二氧化碳资源化利用是减排的一种有效途径，由二氧化碳和甲醇直接合成"绿色"化工产品碳酸二甲酯（DMC）是原子经济性反应。鉴于目前此反应中二氧化碳难以被活化和催化剂活性低的问题，本项目拟设计制备具有酸碱双功能的复合氧化物负载的过渡金属催化剂，借助非热等离子体协同催化来促进二氧化碳的活化，从而提高DMC的产率。将结合基于密度泛函理论(DFT)的分子模拟、催化剂结构表征以及原位红外(FT-IR)技术来揭示催化剂各组份的相互作用，阐明非热等离子体对二氧化碳活化及反应中间体形成的影响机理，明确催化反应的路径。本项目将促进二氧化碳的资源化利用，对我国经济的可持续性发展意义重大。

本课题的研究按照计划顺利完成。首先模拟了CO2分子在金属氧化物（ZrO2）表面的吸附反应行为；在分子模拟研究的基础上，设计制备了一系列铈锆复合氧化物（Ce1-xZrxO2）催化剂, 考察了催化剂制备方法的不同以及反应条件的改变对其催化CO2与甲醇反应生成碳酸二甲酯的活性影响；研究了反应气体经过非热等离子体处理后对碳酸二甲酯产率的影响。对催化剂的微观结构进行了分析表征（XRD, TPR, TEM等），揭示了催化剂的结构与性能的构效关系。