纤维素酸催化水热转化过程中胡敏素生成机理及调控机制

Humins is a key unfavorable factor during platform chemicals production from cellulose efficient conversion in acid catalytic hydrothermal conditions. Study on humins formation mechanism is very important, which would be helpful on inhibiting humins formation, and developing new application of humins. Based on the previous studies, this group proposes to reveal humins formation mechanism by establishing the reaction system of active functional groups at cellulose main products. This idea is from a new research perspective that the reaction of active functional groups is a breakthrough point in studying humins formation mechanism. Two different research perspectives are considered on the study of regulation mechanism. One is designing to inhibit humins formation by protecting the active functional groups. The object is to solve the “bottleneck” that high yield humins formation during platform chemicals production. The other is puting up an idea that producing high value added modified humins products during the platform chemicals production. Based on the properties of active functional groups, the humins would be modified with targeted implantation of characteristic functional groups during its formation. The project aims at the establishment of humins formation theoretical system and regulation mechanism, which would be theoretical and technical fundaments for efficient utilization of cellulose and developing new modified humins products.

胡敏素是制约纤维素酸催化水热高效转化为平台化合物的一个关键因素。开展胡敏素生成的基础理论研究对抑制胡敏素生成和开发胡敏素新利用途径均具有重要意义。本项目在前期研究基础上，从一个新的研究角度出发，即以纤维素主要产物活性官能团反应为突破口，通过建立系统的活性官能团反应体系来建立胡敏素生成理论体系。从两个不同角度针对胡敏素生成开展调控机制研究：一是设计保护活性官能团以抑制胡敏素生成，力图解决在制备平台化合物过程中生成大量胡敏素的“瓶颈”问题；二是提出在制备平台化合物的同时合成高价值改性胡敏素产品的理念，基于活性官能团反应特性，有针对性的在胡敏素生成过程中引入特征官能团以生成改性胡敏素。本项目旨在建立胡敏素生成理论体系和调控机制，为高效利用纤维素、开发改性胡敏素新产品奠定理论和技术基础。

以生物质资源酸催化水热转化制备平台化合物5-羟甲基糠醛和乙酰丙酸已成为重要的研究课题。胡敏素，一种生物质酸催化水热过程中副产物，是制约生物质高效转化为5-羟甲基糠醛和乙酰丙酸的一个关键因素。开展胡敏素生成的基础理论研究对抑制胡敏素生成和开发胡敏素新利用途径均具有重要意义。为此，本项目在前期研究基础上，从一个新的研究角度出发，即以纤维素主要产物活性官能团反应为突破口，通过建立系统的活性官能团反应体系来建立胡敏素生成理论体系。从两个不同角度针对胡敏素生成开展调控机制研究：一是设计保护活性官能团以抑制胡敏素生成，力图解决在制备平台化合物过程中生成大量胡敏素的“瓶颈”问题；二是提出在制备平台化合物的同时合成高价值改性胡敏素产品的理念，基于活性官能团反应特性，有针对性的在胡敏素生成过程中引入特征官能团以生成改性胡敏素。基于本课题研究，现已从主要产物活性官能团反应角度出发阐明了胡敏素形成机理，并提出了抑制胡敏素生成的调控机制；建立了基于活性官能团反应特性出发生成高价值改性胡敏素基新产品的调控机制，并实现了在葡萄糖转化为乙酰丙酸的同时获取胡敏素基磺化催化剂，总碳利用率达70%。针对胡敏素富碳含量结构，开展了胡敏素制备高价值碳基材料的改性研究，建立了化学活化技术，实现把胡敏素改性为高性能胶黏剂材料和多孔碳材料。基于本项目研究，现已经发表18篇SCI论文；授权中国发明专利4项，另申请中国发明专利6项。本项目研究成果为高效利用纤维素、提高平台化合物选择性以及开发胡敏素基新产品提供了新思路、建立了理论和技术基础，对生物质催化水解研究领域在理论创新和技术突破上都有着重要意义。