基于金属-有机骨架材料的环境样品前处理新方法研究

The organic pollutants such as PCBs, PAHs, and phenolic compounds in the environment have posed a serious threat to human health and ecological balance, and the enrichment and analysis of these pollutants are of great significance for environmental monitoring. Metal-organic frameworks (MOFs) have potential applications in the pre-treatment of environmental samples as a kind of adsorption and extraction material. In this research, PCBs, PAHs, and phenols are chosen as the object while six kinds of MOFs materials are selected as solid-phase extraction (SPE) adsorbents or solid-phase microextraction (SPME) coatings, and the application prospects of these new SPE and SPME methods are studied in detail. The adsorption mechanism of MOFs are also discussed in depth based on the single crystal structure at different extraction stage, thus three rapid and sensitive analytical methods of PCBs, PAHs and phenols are established respectively. This study can not only provide new material basis and preparation methods for the development of SPE adsorbents and SPME coatings, but also give new theoretical basis for the application of MOFs in the separation field, and are of great academic significance to the intercross of inorganic，analytical and environmental chemistry.

环境中的多氯联苯（PCBs）、多环芳烃（PAHs）及酚类物质等有机污染物已对人类健康和生态平衡构成了严重威胁，对这些污染物进行富集和分析对于环境监测具有重要的意义。金属-有机骨架材料（MOFs）作为一种新型的吸附萃取材料在环境样品前处理中具有潜在的应用价值。本项目以PCBs、PAHs及酚类物质为研究对象，分别设计选择了六种MOFs材料作为固相萃取（SPE）吸附剂或固相微萃取（SPME）的涂层，系统研究了基于MOFs材料的SPE及SPME新方法在环境样品前处理中的应用前景,并利用不同萃取阶段的单晶结构对其吸附机理进行深入探讨，在此基础上针对三类分析对象分别建立起快速、灵敏的分离分析新方法。本项目不仅为SPE填料及SPME涂层的开发提供新的材料基础和制备途径，还可为MOFs材料在分离领域中的应用前景提供新的理论依据，对于促进无机、分析及环境化学学科的交叉融合有着重要的学术意义。

针对环境水体中的多氯联苯（PCBs）、多环芳烃（PAHs）及酚类物质进行有效的富集和分析对于环境监测具有重要意义。金属-有机骨架材料（MOFs）是一类热稳定性好、易制备、可调节孔径大小的有机-无机杂化材料，本项目以PCBs、PAHs 及酚类物质为研究对象，分别设计选择了六种MOFs 材料作为固相萃取（SPE）吸附剂或固相微萃取（SPME）的涂层，采用装柱SPE、磁性固相萃取（MSPE）、顶空SPME方法(HS-SPME)对水体中的三类目标物进行研究, 针对三类目标物分别建立起快速、灵敏的分离分析新方法。其中MOF-177的萃取效果最好，其在顶空富集水体中的PCBs及PAHs（HS-SPME）、磁性固相萃取水中的酚类（MSPE）时均取得较为理想的效果；［Zn( BTA)2］n在萃取水中的PAHs时效果也较为理想（装柱SPE）；MOF-4相比MOF-177效果稍差，MOF-28、MOF-5、MOF-6相比前三种效果相对一般。本项目为SPE 填料及SPME 涂层的开发提供新的材料基础和制备途径，所采用的与Fe3O4@SiO2粒子相互作用的MSPE方法可为相关分析化学研究者提供新的萃取路径，还可为MOFs 材料在分离领域中的应用前景提供新的理论依据，对于促进无机、分析及环境化学学科的交叉融合有着重要的学术意义。